Abstract Developing highly efficient and cost-effective bifunctional electrocatalysts for oxygen evolution reaction (OER) and hydrogen evolution reaction (HER) represents a judicious way to produce massive hydrogen fuel through electrochemical water splitting. Herein, defect-rich Co3S4 particles with a diameter less than 5 nm were in-situ grown on nitrogen-doped hierarchical carbon microflowers (Co3S4@FNC) through a simple hydrothermal method, in which an unconventional vulcanization process with the strongly coordinating ligand ethylenediamine and formaldehyde serving as structure-directive agents is resorted to effectively control the morphology of catalysts. The resultant Co3S4@FNC-Co3 comprises dense Co3S4 nanoparticles supported on ultrathin nitrogen-doped carbon nanosheets with a thickness of ca. 20 nm, as well as abundant defects on Co3S4 nanoparticles and highly porous textures on carbon microflowers. These nanostructure merits lead to efficient catalytic activities, featuring a small overpotential of only 250 mV and 140 mV for OER and HER electrocatalysis at 10 mV cm−2. When Co3S4@FNC-Co3 is utilized as a bifunctional catalyst in an alkaline water electrolyzer, a bias of only 1.580 V is able to complement overall water splitting at 10 mA cm−2. Results in present work may suggest a paradigm in the design and engineering of high-performance electrocatalysts based on nanocomposites of transition metal sulfides and carbons.

中文翻译：

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分级碳微花支撑富含缺陷的 Co3S4 纳米粒子：一种用于整体水分解的高效电催化剂

摘要 开发用于析氧反应 (OER) 和析氢反应 (HER) 的高效且具有成本效益的双功能电催化剂是通过电化学水分解生产大量氢燃料的明智方法。在这里，直径小于 5 nm 的富含缺陷的 Co3S4 颗粒通过简单的水热法在氮掺杂的分级碳微花 (Co3S4@FNC) 上原位生长，其中使用强配位体乙二胺和甲醛作为结构导向剂被用来有效控制催化剂的形态。所得的 Co3S4@FNC-Co3 包含负载在厚度约为 10 的超薄氮掺杂碳纳米片上的致密 Co3S4 纳米颗粒。20 纳米，以及 Co3S4 纳米颗粒上的丰富缺陷和碳微花上的高度多孔纹理。这些纳米结构的优点导致了高效的催化活性，在 10 mV cm-2 下，OER 和 HER 电催化的过电位仅为 250 mV 和 140 mV。当 Co3S4@FNC-Co3 在碱性水电解槽中用作双功能催化剂时，仅 1.580 V 的偏压就能够补充 10 mA cm-2 下的整体水分解。目前的工作结果可能为基于过渡金属硫化物和碳的纳米复合材料的高性能电催化剂的设计和工程提供范例。对于 OER 和 HER 电催化，在 10 mV cm-2 时具有仅 250 mV 和 140 mV 的小过电位。当 Co3S4@FNC-Co3 在碱性水电解槽中用作双功能催化剂时，仅 1.580 V 的偏压就能够补充 10 mA cm-2 下的整体水分解。目前的工作结果可能为基于过渡金属硫化物和碳的纳米复合材料的高性能电催化剂的设计和工程提供范例。对于 OER 和 HER 电催化，在 10 mV cm-2 时具有仅 250 mV 和 140 mV 的小过电位。当 Co3S4@FNC-Co3 在碱性水电解槽中用作双功能催化剂时，仅 1.580 V 的偏压就能够补充 10 mA cm-2 下的整体水分解。目前的工作结果可能为基于过渡金属硫化物和碳的纳米复合材料的高性能电催化剂的设计和工程提供范例。