当前位置：
X-MOL 学术
›
ACS Catal.
›
论文详情
Our official English website, www.x-mol.net, welcomes your
feedback! (Note: you will need to create a separate account there.)
Thiocyanate-Modified Silver Nanofoam for Efficient CO2 Reduction to CO
ACS Catalysis ( IF 11.3 ) Pub Date : 2020-01-07 , DOI: 10.1021/acscatal.9b04633 Li Wei 1 , Hao Li 2 , Junsheng Chen 1 , Ziwen Yuan 1 , Qianwei Huang 3 , Xiaozhou Liao 3 , Graeme Henkelman 2 , Yuan Chen 1
ACS Catalysis ( IF 11.3 ) Pub Date : 2020-01-07 , DOI: 10.1021/acscatal.9b04633 Li Wei 1 , Hao Li 2 , Junsheng Chen 1 , Ziwen Yuan 1 , Qianwei Huang 3 , Xiaozhou Liao 3 , Graeme Henkelman 2 , Yuan Chen 1
Affiliation
|
Ag is a promising electrocatalyst for electrochemical reduction of CO2 to CO due to its relatively low cost and high activity. However, it is challenging to achieve high reaction rates while maintaining good selectivity. Here, we used an H2 bubble-templated electrodeposition method in a thiocyanate (SCN)-containing aqueous electrolyte to synthesize a hierarchically porous Ag nanofoam (AgNF) with curved Ag surfaces modified by SCN. This AgNF demonstrates excellent performance for CO2 reduction with a high CO Faradaic efficiency (FECO) of 97%. It can maintain over 90% FECO in a wide potential window (−0.5 to −1.2 VRHE), enabling the maximum CO selective current density of 33 mA cm–2 and the mass activity of 23.5 A gAg–1, which are the highest values among recently reported Ag-based electrocatalysts. Mechanism studies reveal that the catalytic performance of the AgNF correlates with the density of surface SCN ligands, which exhibit excellent electrochemical stability under negative potentials. Density functional theory calculations suggest that SCN ligands promote the formation of COOH* intermediates by modifying the local electron density at the active sites. Further, the synthesis method is applicable to different catalyst substrates. For example, the AgNF grown on a carbon-based gas diffusion film exhibits an ultrahigh mass activity of 52.1 A gAg–1 and maintains its high CO selectivity simultaneously, demonstrating excellent potentials for practical applications.
中文翻译：
硫氰酸酯改性的银纳米泡沫可有效将CO 2还原为CO
由于其相对较低的成本和较高的活性，Ag是用于将CO 2电化学还原为CO的有前途的电催化剂。然而，在保持良好的选择性的同时实现高反应速率是具有挑战性的。在这里，我们在含硫氰酸盐（SCN）的水性电解质中使用了H 2气泡模板电沉积法，以合成具有经SCN修饰的弯曲Ag表面的分层多孔Ag纳米泡沫（AgNF）。该AgNF具有97％的高CO法拉第效率（FE CO），显示出出色的CO 2还原性能。它可以在宽电位窗口（-0.5至-1.2 V RHE）中保持90％以上的FE CO，从而实现33 mA cm的最大CO选择性电流密度–2和23.5 A g Ag –1的质量活度，这是最近报道的基于Ag的电催化剂中的最高值。机理研究表明，AgNF的催化性能与表面SCN配体的密度相关，后者在负电势下表现出出色的电化学稳定性。密度泛函理论计算表明，SCN配体通过修饰活性位点上的局部电子密度来促进COOH *中间体的形成。此外，该合成方法适用于不同的催化剂底物。例如，在碳基气体扩散膜上生长的AgNF表现出52.1 A g Ag –1的超高质量活性。 并同时保持其高的CO选择性，证明了其在实际应用中的巨大潜力。
更新日期：2020-01-07
中文翻译：
硫氰酸酯改性的银纳米泡沫可有效将CO 2还原为CO
由于其相对较低的成本和较高的活性，Ag是用于将CO 2电化学还原为CO的有前途的电催化剂。然而，在保持良好的选择性的同时实现高反应速率是具有挑战性的。在这里，我们在含硫氰酸盐（SCN）的水性电解质中使用了H 2气泡模板电沉积法，以合成具有经SCN修饰的弯曲Ag表面的分层多孔Ag纳米泡沫（AgNF）。该AgNF具有97％的高CO法拉第效率（FE CO），显示出出色的CO 2还原性能。它可以在宽电位窗口（-0.5至-1.2 V RHE）中保持90％以上的FE CO，从而实现33 mA cm的最大CO选择性电流密度–2和23.5 A g Ag –1的质量活度，这是最近报道的基于Ag的电催化剂中的最高值。机理研究表明，AgNF的催化性能与表面SCN配体的密度相关，后者在负电势下表现出出色的电化学稳定性。密度泛函理论计算表明，SCN配体通过修饰活性位点上的局部电子密度来促进COOH *中间体的形成。此外，该合成方法适用于不同的催化剂底物。例如，在碳基气体扩散膜上生长的AgNF表现出52.1 A g Ag –1的超高质量活性。 并同时保持其高的CO选择性，证明了其在实际应用中的巨大潜力。
京公网安备 11010802027423号