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A Supported Bismuth Halide Perovskite Photocatalyst for Selective Aliphatic and Aromatic C-H Bond Activation.
Angewandte Chemie International Edition ( IF 16.1 ) Pub Date : 2019-12-18 , DOI: 10.1002/anie.201915034 Yitao Dai 1 , Corentin Poidevin 1 , Cristina Ochoa-Hernández 1 , Alexander A Auer 1 , Harun Tüysüz 1
Angewandte Chemie International Edition ( IF 16.1 ) Pub Date : 2019-12-18 , DOI: 10.1002/anie.201915034 Yitao Dai 1 , Corentin Poidevin 1 , Cristina Ochoa-Hernández 1 , Alexander A Auer 1 , Harun Tüysüz 1
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Direct selective oxidation of hydrocarbons to oxygenates by O2 is challenging. Catalysts are limited by the low activity and narrow application scope, and the main focus is on active C-H bonds at benzylic positions. In this work, stable, lead-free, Cs3 Bi2 Br9 halide perovskites are integrated within the pore channels of mesoporous SBA-15 silica and demonstrate their photocatalytic potentials for C-H bond activation. The composite photocatalysts can effectively oxidize hydrocarbons (C5 to C16 including aromatic and aliphatic alkanes) with a conversion rate up to 32900 μmol gcat -1 h-1 and excellent selectivity (>99 %) towards aldehydes and ketones under visible-light irradiation. Isotopic labeling, in situ spectroscopic studies, and DFT calculations reveal that well-dispersed small perovskite nanoparticles (2-5 nm) possess enhanced electron-hole separation and a close contact with hydrocarbons that facilitates C(sp3 )-H bond activation by photoinduced charges.
中文翻译：
用于选择性脂肪族和芳香族CH键活化的负载型卤化铋钙钛矿光催化剂。
通过 O2 将碳氢化合物直接选择性氧化为含氧化合物具有挑战性。催化剂受到活性低、应用范围窄的限制，主要集中在苄基位置上的活性CH键。在这项工作中，稳定的无铅 Cs3 Bi2 Br9 卤化物钙钛矿被集成到介孔 SBA-15 二氧化硅的孔道中，并展示了它们对 CH 键活化的光催化潜力。该复合光催化剂可有效氧化碳氢化合物（C5至C16，包括芳香族和脂肪族烷烃），在可见光照射下转化率高达32900 μmol gcat -1 h-1，对醛和酮具有优异的选择性（>99%）。同位素标记、原位光谱研究和 DFT 计算表明，分散良好的小型钙钛矿纳米颗粒（2-5 nm）具有增强的电子空穴分离能力，并与碳氢化合物紧密接触，有利于光生电荷激活 C(sp3 )-H 键。
更新日期：2020-01-23
中文翻译：
用于选择性脂肪族和芳香族CH键活化的负载型卤化铋钙钛矿光催化剂。
通过 O2 将碳氢化合物直接选择性氧化为含氧化合物具有挑战性。催化剂受到活性低、应用范围窄的限制，主要集中在苄基位置上的活性CH键。在这项工作中，稳定的无铅 Cs3 Bi2 Br9 卤化物钙钛矿被集成到介孔 SBA-15 二氧化硅的孔道中，并展示了它们对 CH 键活化的光催化潜力。该复合光催化剂可有效氧化碳氢化合物（C5至C16，包括芳香族和脂肪族烷烃），在可见光照射下转化率高达32900 μmol gcat -1 h-1，对醛和酮具有优异的选择性（>99%）。同位素标记、原位光谱研究和 DFT 计算表明，分散良好的小型钙钛矿纳米颗粒（2-5 nm）具有增强的电子空穴分离能力，并与碳氢化合物紧密接触，有利于光生电荷激活 C(sp3 )-H 键。
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