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NiMn compound nanosheets for electrocatalytic water oxidation: effects of atomic structures and oxidation states.
Nanoscale ( IF 5.8 ) Pub Date : 2020-01-09 , DOI: 10.1039/c9nr08882b Zhuwen Chen 1 , Zheng Wang 2 , Rongming Cai 2 , Yangshan Xie 2 , Jun Yu 2 , Xia Long 2 , Bo Yang 3 , Shihe Yang 4
Nanoscale ( IF 5.8 ) Pub Date : 2020-01-09 , DOI: 10.1039/c9nr08882b Zhuwen Chen 1 , Zheng Wang 2 , Rongming Cai 2 , Yangshan Xie 2 , Jun Yu 2 , Xia Long 2 , Bo Yang 3 , Shihe Yang 4
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Although Mn-based oxygen evolution clusters in photosystem II show efficient activity in water oxidation, the catalytic performance of artificial Mn-based electrocatalysts is far from satisfactory, which is probably due to the undesirable atomic structure and electronic arrangement of their Mn ions. Aiming to systematically study the performance of two-dimensional (2D) catalysts, we designed and synthesized a series of nanosheets, including NiMn LDH and Ni-birnessite and their morphology-retained annealing products NiMnOx-L and NiMnOx-B, respectively. We comprehensively compared the OER performance of these 2D electrocatalysts in conjunction with the information on their crystalline phases, electronic conductivity, electrochemical surface area and oxidation states of their transition metal ions. It was found that the annealing-converted NiMnOx exhibited 3- and 5-times higher concentrations of catalytically active Mn(iii) than the corresponding NiMn LDH and Ni-birnessite precursors. Moreover, the layered atomic structure was beneficial for the charge transfer, leading to faster reaction kinetics. Among the nanosheets tested, NiMnOx-B showed the best alkaline OER performance with the lowest overpotential and the smallest Tafel slope because it not only retained the layered atomic structure and the 2D nanosheet morphology of the Ni-birnessite precursor, but also benefitted from the decreased interlayer distance and more Mn(iii) species. This work sheds light on the design of effective non-noble metal-based electrocatalysts towards water oxidation for hydrogen production.
中文翻译：
用于电催化水氧化的NiMn化合物纳米片：原子结构和氧化态的影响。
尽管光系统II中的Mn基氧放出簇在水氧化中显示出有效的活性，但人工Mn基电催化剂的催化性能仍不能令人满意，这可能是由于其Mn离子的原子结构和电子排列不理想所致。为了系统地研究二维（2D）催化剂的性能，我们设计并合成了一系列纳米片，包括NiMn LDH和Ni-水钠锰矿及其形态保留的退火产物NiMnOx-L和NiMnOx-B。我们综合比较了这些2D电催化剂的OER性能以及它们的结晶相，电子电导率，电化学表面积和过渡金属离子的氧化态的信息。已经发现，与相应的NiMn LDH和镍水钠锰矿前体相比，退火转化的NiMnOx的催化活性Mn（iii）的浓度高出3倍和5倍。此外，层状原子结构有利于电荷转移，从而加快了反应动力学。在测试的纳米片中，NiMnOx-B表现出最佳的碱性OER性能，具有最低的过电势和最小的Tafel斜率，因为它不仅保留了镍水钠锰矿前体的层状原子结构和二维纳米片形态，而且还受益于其降低层间距离和更多的Mn（iii）物种。这项工作为有效的基于非贵金属的电催化剂的设计提供了思路，该催化剂可用于水氧化以制氢。
更新日期：2020-01-09
中文翻译：
用于电催化水氧化的NiMn化合物纳米片：原子结构和氧化态的影响。
尽管光系统II中的Mn基氧放出簇在水氧化中显示出有效的活性，但人工Mn基电催化剂的催化性能仍不能令人满意，这可能是由于其Mn离子的原子结构和电子排列不理想所致。为了系统地研究二维（2D）催化剂的性能，我们设计并合成了一系列纳米片，包括NiMn LDH和Ni-水钠锰矿及其形态保留的退火产物NiMnOx-L和NiMnOx-B。我们综合比较了这些2D电催化剂的OER性能以及它们的结晶相，电子电导率，电化学表面积和过渡金属离子的氧化态的信息。已经发现，与相应的NiMn LDH和镍水钠锰矿前体相比，退火转化的NiMnOx的催化活性Mn（iii）的浓度高出3倍和5倍。此外，层状原子结构有利于电荷转移，从而加快了反应动力学。在测试的纳米片中，NiMnOx-B表现出最佳的碱性OER性能，具有最低的过电势和最小的Tafel斜率，因为它不仅保留了镍水钠锰矿前体的层状原子结构和二维纳米片形态，而且还受益于其降低层间距离和更多的Mn（iii）物种。这项工作为有效的基于非贵金属的电催化剂的设计提供了思路，该催化剂可用于水氧化以制氢。
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