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Reversing Interfacial Catalysis of Ambipolar WSe2 Single Crystal.
Advanced Science ( IF 14.3 ) Pub Date : 2019-12-05 , DOI: 10.1002/advs.201901382 Zegao Wang 1, 2 , Hong-Hui Wu 3, 4 , Qiang Li 2, 5 , Flemming Besenbacher 2 , Yanrong Li 6 , Xiao Cheng Zeng 3, 7 , Mingdong Dong 2
Advanced Science ( IF 14.3 ) Pub Date : 2019-12-05 , DOI: 10.1002/advs.201901382 Zegao Wang 1, 2 , Hong-Hui Wu 3, 4 , Qiang Li 2, 5 , Flemming Besenbacher 2 , Yanrong Li 6 , Xiao Cheng Zeng 3, 7 , Mingdong Dong 2
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An improved understanding of the origin of the electrocatalytic activity is of importance to the rational design of highly efficient electrocatalysts for the hydrogen evolution reaction. Here, an ambipolar single-crystal tungsten diselenide (WSe2) semiconductor is employed as a model system where the conductance and carrier of WSe2 can be individually tuned by external electric fields. The field-tuned electrochemical microcell is fabricated based on the single-crystal WSe2 and the catalytic activity of the WSe2 microcell is measured versus the external electric field. Results show that WSe2 with electrons serving as the dominant carrier yields much higher activity than WSe2 with holes serving as the dominant carrier even both systems exhibit similar conductance. The catalytic activity enhancement can be characterized by the Tafel slope decrease from 138 to 104 mV per decade, while the electron area concentration increases from 0.64 × 1012 to 1.72 × 1012 cm-2. To further understand the underlying mechanism, the Gibbs free energy and charge distribution for adsorbed hydrogen on WSe2 versus the area charge concentration is systematically computed, which is in line with experiments. This comprehensive study not only sheds light on the mechanism underlying the electrocatalysis processes, but also offers a strategy to achieve higher electrocatalytic activity.
中文翻译：
双极性 WSe2 单晶的反转界面催化。
更好地了解电催化活性的起源对于合理设计用于析氢反应的高效电催化剂具有重要意义。这里，采用双极性单晶二硒化钨 (WSe2) 半导体作为模型系统，其中 WSe2 的电导和载流子可以通过外部电场单独调节。场调谐电化学微电池是基于单晶 WSe2 制造的，并且测量了 WSe2 微电池相对于外部电场的催化活性。结果表明，以电子作为主要载流子的 WSe2 比以空穴作为主要载流子的 WSe2 产生更高的活性，即使两个系统表现出相似的电导。催化活性增强的特点是塔菲尔斜率每十年从 138 mV 降低到 104 mV，而电子区域浓度从 0.64 × 1012 cm-2 增加到 1.72 × 1012 cm-2。为了进一步了解其潜在机制，系统计算了 WSe2 上吸附氢的吉布斯自由能和电荷分布与区域电荷浓度的关系，这与实验相符。这项综合研究不仅揭示了电催化过程的机制，而且提供了实现更高电催化活性的策略。
更新日期：2019-12-05
中文翻译：
双极性 WSe2 单晶的反转界面催化。
更好地了解电催化活性的起源对于合理设计用于析氢反应的高效电催化剂具有重要意义。这里，采用双极性单晶二硒化钨 (WSe2) 半导体作为模型系统，其中 WSe2 的电导和载流子可以通过外部电场单独调节。场调谐电化学微电池是基于单晶 WSe2 制造的，并且测量了 WSe2 微电池相对于外部电场的催化活性。结果表明，以电子作为主要载流子的 WSe2 比以空穴作为主要载流子的 WSe2 产生更高的活性，即使两个系统表现出相似的电导。催化活性增强的特点是塔菲尔斜率每十年从 138 mV 降低到 104 mV，而电子区域浓度从 0.64 × 1012 cm-2 增加到 1.72 × 1012 cm-2。为了进一步了解其潜在机制，系统计算了 WSe2 上吸附氢的吉布斯自由能和电荷分布与区域电荷浓度的关系，这与实验相符。这项综合研究不仅揭示了电催化过程的机制，而且提供了实现更高电催化活性的策略。
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