ABSTRACT Structure-H (sH) hydrate is one of the canonical gas hydrates with significant potential applications and scarce characterised material properties despite the wide knowledge available on other gas hydrates. In this work we characterise some of the important physical properties of this hydrate at the atomistic level using Density Functional Theory. Two exchange-correlation functionals (revPBE and DRSLL) were used to simulate six sH hydrate systems encapsulating neohexane and different help gas molecules. The important role of dispersion forces is quantified. The density and isothermal bulk modulus of sH hydrate are higher when dispersion interactions are considered. The presence of those interactions imposes a direct relationship between the hydrate density and its bulk modulus, while their absence reveals the bulk modulus dependency on hydrogen bond density. Anisotropy is a distinguishing feature of this hydrate in distinction to nearly isotropic sI and sII hydrates. Structure-H hydrate experiences a compressional anisotropy in which the a-lattice and the c-lattice constants respond differently to applied pressure showing less compressibility along the c-axis. This compressional anisotropy was found dependant on the chemistry of help gas molecules. Taken together, these property characterisation results and analysis are a significant and novel contribution to the material physics of sH hydrates.

中文翻译：

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sH 水合物的结构特性：各向异性和状态方程的 DFT 研究

摘要 结构-H (sH) 水合物是典型的气体水合物之一，具有重要的潜在应用和稀缺的材料特性，尽管对其他气体水合物有广泛的了解。在这项工作中，我们使用密度泛函理论在原子水平上表征了这种水合物的一些重要物理性质。两个交换相关泛函（revPBE 和 DRSLL）用于模拟六个 sH 水合物系统，其中包含新己烷和不同的辅助气体分子。色散力的重要作用被量化。当考虑分散相互作用时，sH 水合物的密度和等温体积模量更高。这些相互作用的存在使水合物密度与其体积模量之间存在直接关系，而它们的缺失则揭示了体积模量对氢键密度的依赖性。各向异性是这种水合物的一个显着特征，区别于几乎各向同性的 sI 和 sII 水合物。结构-H 水合物经历压缩各向异性，其中 a 晶格和 c 晶格常数对施加的压力有不同的响应，显示沿 c 轴的压缩性较低。发现这种压缩各向异性取决于辅助气体分子的化学性质。综上所述，这些特性表征结果和分析对 sH 水合物的材料物理学做出了重大而新颖的贡献。结构-H 水合物经历压缩各向异性，其中 a 晶格和 c 晶格常数对施加的压力有不同的响应，显示沿 c 轴的压缩性较低。发现这种压缩各向异性取决于辅助气体分子的化学性质。综上所述，这些特性表征结果和分析对 sH 水合物的材料物理学做出了重大而新颖的贡献。结构-H 水合物经历压缩各向异性，其中 a 晶格和 c 晶格常数对施加的压力有不同的响应，显示沿 c 轴的压缩性较低。发现这种压缩各向异性取决于辅助气体分子的化学性质。综上所述，这些特性表征结果和分析对 sH 水合物的材料物理学做出了重大而新颖的贡献。