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Substituent Regulation Improves Photocatalytic Hydrogen Evolution of Conjugated Polyelectrolytes
ACS Materials Letters ( IF 9.6 ) Pub Date : 2019-11-04 , DOI: 10.1021/acsmaterialslett.9b00325 Yichen Wu 1 , Xi Zhang 1 , Yetong Xing 1 , Zhicheng Hu 1 , Haoran Tang 1 , Wei Luo 1 , Fei Huang 1 , Yong Cao 1
ACS Materials Letters ( IF 9.6 ) Pub Date : 2019-11-04 , DOI: 10.1021/acsmaterialslett.9b00325 Yichen Wu 1 , Xi Zhang 1 , Yetong Xing 1 , Zhicheng Hu 1 , Haoran Tang 1 , Wei Luo 1 , Fei Huang 1 , Yong Cao 1
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Polymeric photocatalysts for water splitting have received extensive attention recently. However, most polymeric photocatalysts suffer from an unexceptional hydrogen/oxygen evolution rate, primarily originating from less understanding of the molecular design of conjugated polymers for photocatalysis. Herein, we show that facile substituent regulation on conjugated polymers can boost the hydrogen evolution efficiency. Conjugated polyelectrolytes with different substituent groups (−F, −CN) were designed and synthesized. Compared to the unmodified polymer, the −F and −CN modified polymers showed 2.9- and 12-times improvements in the hydrogen evolution rate (3 μmol h–1 vs 8.8 μmol h–1 vs 38.3 μmol h–1). Notably, −CN substituents in the polymer could reduce the exciton binding energy, induce closer packing and higher crystallinity, improve the charge transporting, and reduce the charge recombination. Moreover, higher efficient exciton generation and charge transfer efficiency to cocatalysts were observed in −CN modified polymers, indicating the great promise of using substituent regulation to achieve high-performance organic photocatalysts.
中文翻译：
取代基调节改善共轭聚电解质的光催化氢逸出
近来，用于水分解的聚合物光催化剂受到了广泛的关注。然而，大多数聚合物光催化剂具有无与伦比的氢/氧逸出速率，这主要是由于对光催化共轭聚合物的分子设计缺乏了解。在这里，我们表明对共轭聚合物的容易的取代基调节可以提高氢的释放效率。设计并合成了具有不同取代基（-F，-CN）的共轭聚电解质。与未改性的聚合物相比，-F和-CN改性的聚合物显示出2.9倍和12倍的析氢速率（3μmolh –1 vs 8.8μmolh –1 vs 38.3μmolh –1）。值得注意的是，聚合物中的-CN取代基可以降低激子结合能，诱导更紧密的堆积和更高的结晶度，改善电荷传输，并减少电荷重组。此外，在-CN改性的聚合物中观察到了更高效率的激子产生和向助催化剂的电荷转移效率，这表明使用取代基调节来实现高性能有机光催化剂的巨大希望。
更新日期：2019-11-04
中文翻译：
取代基调节改善共轭聚电解质的光催化氢逸出
近来，用于水分解的聚合物光催化剂受到了广泛的关注。然而，大多数聚合物光催化剂具有无与伦比的氢/氧逸出速率，这主要是由于对光催化共轭聚合物的分子设计缺乏了解。在这里，我们表明对共轭聚合物的容易的取代基调节可以提高氢的释放效率。设计并合成了具有不同取代基（-F，-CN）的共轭聚电解质。与未改性的聚合物相比，-F和-CN改性的聚合物显示出2.9倍和12倍的析氢速率（3μmolh –1 vs 8.8μmolh –1 vs 38.3μmolh –1）。值得注意的是，聚合物中的-CN取代基可以降低激子结合能，诱导更紧密的堆积和更高的结晶度，改善电荷传输，并减少电荷重组。此外，在-CN改性的聚合物中观察到了更高效率的激子产生和向助催化剂的电荷转移效率，这表明使用取代基调节来实现高性能有机光催化剂的巨大希望。
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