Abstract Methanogenic crude oil degradation is a significant process in subsurface environments and degradation of crude oil n-alkanes has been well documented. However, little is known about the biodegradability of the resulting heavy oil. In this study, a methanogenic consortium enriched from Shengli oilfield generated 1.3–1.9 mmol CH4/g of heavy oil at a rate of 2.9–8.8 μmol CH4/g of oil/day. Four SARA fractions (saturates, aromatics, resins and asphaltenes) of oils experienced a loss in linear aliphatic structures. n-Alkylcyclohexanes, methyl-n-alkylcyclohexanes, n-alkyldecalins, n-alkylbenzenes, n-alkyltoluenes and n-alkylxylenes with alkyl side chains longer than 14 carbons were degraded over 50% compared to the undegraded oil. In addition, the extent of degradation of these hydrocarbons increased with increasing carbon length. Correspondingly, n-fatty acids and naphthenic acids with 1–3 naphthenic rings accumulated over time. 16S rRNA gene analysis revealed that aceticlastic Methanosarcina and Methanothrix dominated in the archaeal domain, and bacterial members related to Dehalococcoidia and Soehngenia were consistently present in the successive transfer cultures. However, neither assA/masD-like genes nor alkyl-substituted succinate metabolites were detected, indicating an alternative degradation pathway, rather than addition to fumarate. This study provides novel insights into methanogenic degradation of long-chain alkyl substituted hydrocarbons in heavy oil, which also extends our understanding of anaerobic degradation of crude oil in subsurface sedimentary environments.

中文翻译：

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产甲烷条件下重油中长链烷基取代烃的优先降解

摘要 产甲烷原油降解是地下环境中的一个重要过程，原油正构烷烃的降解已被充分证明。然而，关于所得重油的生物降解性知之甚少。在这项研究中，从胜利油田富集的产甲烷财团以 2.9-8.8 μmol CH4/g 油/天的速度产生 1.3-1.9 mmol CH4/g 重油。油的四种 SARA 馏分（饱和物、芳烃、树脂和沥青质）在线性脂肪族结构中发生了损失。与未降解的油相比，具有超过 14 个碳的烷基侧链的正烷基环己烷、甲基-正烷基环己烷、正烷基十氢化萘、正烷基苯、正烷基甲苯和正烷基二甲苯的降解率超过 50%。此外，这些碳氢化合物的降解程度随着碳长度的增加而增加。相应地，随着时间的推移，正脂肪酸和具有 1-3 个环烷环的环烷酸逐渐积累。16S rRNA 基因分析显示，醋酸菌 Methanosarcina 和 Methanothrix 在古菌域中占主导地位，并且与 Dehalocococoidia 和 Soehngenia 相关的细菌成员始终存在于连续的转移培养物中。然而，既没有检测到 assA/masD 样基因，也没有检测到烷基取代的琥珀酸代谢物，表明存在替代降解途径，而不是添加到富马酸中。这项研究为重油中长链烷基取代烃的产甲烷降解提供了新的见解，这也扩展了我们对地下沉积环境中原油厌氧降解的理解。16S rRNA 基因分析显示，醋酸菌 Methanosarcina 和 Methanothrix 在古菌域中占主导地位，并且与 Dehalocococoidia 和 Soehngenia 相关的细菌成员始终存在于连续的转移培养物中。然而，既没有检测到 assA/masD 样基因，也没有检测到烷基取代的琥珀酸代谢物，表明存在替代降解途径，而不是添加到富马酸中。这项研究为重油中长链烷基取代烃的产甲烷降解提供了新的见解，这也扩展了我们对地下沉积环境中原油厌氧降解的理解。16S rRNA 基因分析显示，醋酸菌 Methanosarcina 和 Methanothrix 在古菌域中占主导地位，并且与 Dehalocococoidia 和 Soehngenia 相关的细菌成员始终存在于连续的转移培养物中。然而，既没有检测到 assA/masD 样基因，也没有检测到烷基取代的琥珀酸代谢物，表明存在替代降解途径，而不是添加到富马酸中。这项研究为重油中长链烷基取代烃的产甲烷降解提供了新的见解，这也扩展了我们对地下沉积环境中原油厌氧降解的理解。与 Dehalocococoidia 和 Soehngenia 相关的细菌成员始终存在于连续的转移培养物中。然而，既没有检测到 assA/masD 样基因，也没有检测到烷基取代的琥珀酸代谢物，表明存在替代降解途径，而不是添加到富马酸中。这项研究为重油中长链烷基取代烃的产甲烷降解提供了新的见解，这也扩展了我们对地下沉积环境中原油厌氧降解的理解。与 Dehalocococoidia 和 Soehngenia 相关的细菌成员始终存在于连续的转移培养物中。然而，既没有检测到 assA/masD 样基因，也没有检测到烷基取代的琥珀酸代谢物，表明存在替代降解途径，而不是添加到富马酸中。这项研究为重油中长链烷基取代烃的产甲烷降解提供了新的见解，这也扩展了我们对地下沉积环境中原油厌氧降解的理解。