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Using spectroscopy to probe relaxation, decoherence, and localization of photoexcited states in π-conjugated polymers.
Faraday Discussions ( IF 3.3 ) Pub Date : 2019-12-16 , DOI: 10.1039/c9fd00054b William Barford 1 , John L A Gardner , Jonathan R Mannouch
Faraday Discussions ( IF 3.3 ) Pub Date : 2019-12-16 , DOI: 10.1039/c9fd00054b William Barford 1 , John L A Gardner , Jonathan R Mannouch
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We use the coarse-grained Frenkel-Holstein model to simulate the relaxation, decoherence, and localization of photoexcited states in conformationally disordered π-conjugated polymers. The dynamics are computed via wave-packet propagation using matrix product states and the time evolution block decimation method. The ultrafast (i.e., t < 10 fs) coupling of an exciton to C-C bond vibrations creates an exciton-polaron. The relatively short (ca. 10 monomers) exciton-phonon correlation length causes ultrafast exciton-site decoherence, which is observable on conformationally disordered chains as fluorescence depolarization. Dissipative coupling to the environment (modelled via quantum jumps) causes the localization of quasi-extended exciton states (QEESs) onto local exciton ground states (LEGSs, i.e., chromophores). This is observable as lifetime broadening of the 0-0 transition (and vibronic satellites) of the QEES in two-dimensional electronic coherence spectroscopy. However, as this process is incoherent, neither population increases of the LEGSs nor coherences with LEGSs are observable.
中文翻译：
使用光谱法探测π共轭聚合物中光激发态的弛豫，退相干和定位。
我们使用粗粒度的Frenkel-Holstein模型来模拟弛豫，退相干和构象无序π共轭聚合物中光激发态的局域化。通过使用矩阵乘积状态和时间演化块抽取方法通过波包传播来计算动力学。激子与CC键振动的超快速耦合（即t <10 fs）产生了激子-极化子。相对较短（约10个单体）的激子-声子相关长度会导致超快的激子位点去相干，这在构象无序的链上可以观察到，如荧光去极化。与环境的耗散耦合（通过量子跃迁建模）导致准扩展激子态（QEES）定位到局部激子基态（LEGSs，即生色团）上。在二维电子相干光谱学中，随着QEES的0-0过渡（和电子振动卫星）的寿命变宽，这是可以观察到的。但是，由于该过程是不一致的，因此无法观察到LEGS的种群增加或与LEGS的一致性。
更新日期：2019-12-17
中文翻译：
使用光谱法探测π共轭聚合物中光激发态的弛豫，退相干和定位。
我们使用粗粒度的Frenkel-Holstein模型来模拟弛豫，退相干和构象无序π共轭聚合物中光激发态的局域化。通过使用矩阵乘积状态和时间演化块抽取方法通过波包传播来计算动力学。激子与CC键振动的超快速耦合（即t <10 fs）产生了激子-极化子。相对较短（约10个单体）的激子-声子相关长度会导致超快的激子位点去相干，这在构象无序的链上可以观察到，如荧光去极化。与环境的耗散耦合（通过量子跃迁建模）导致准扩展激子态（QEES）定位到局部激子基态（LEGSs，即生色团）上。在二维电子相干光谱学中，随着QEES的0-0过渡（和电子振动卫星）的寿命变宽，这是可以观察到的。但是，由于该过程是不一致的，因此无法观察到LEGS的种群增加或与LEGS的一致性。
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