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用于酸中水氧化的钴-多金属氧酸盐-TiO2 光阳极的电荷转移机制
Journal of the American Chemical Society ( IF 15.0 ) Pub Date : 2024-05-15 , DOI: 10.1021/jacs.4c01441 Fengyi Zhao 1 , Ting Cheng 1 , Xinlin Lu 1 , Nandan Ghorai 1 , Yiwei Yang 1 , Yurii V. Geletii 1 , Djamaladdin G. Musaev 1, 2 , Craig L. Hill 1 , Tianquan Lian 1
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我们构建了一个包含均相水氧化催化剂 (WOC) Na 8 K 8 [Co 9 (H 2 O) < b4> (OH) 3 (HPO 4 ) 2 (PW 9 O 34 ) 3 ] (Co 9 POM) 和纳米多孔 n 型 TiO 2 光电极（以下简称“TiO 2 –Co 9 POM”）首先将阳离子3-氨基丙基三甲氧基硅烷（APS）配体锚定在金属氧化物光吸收剂上，然后用多金属氧酸盐WOC溶液处理金属氧化物-APS。所得的 TiO 2 –Co 9 POM 光电极在酸性水溶液条件下，与裸露的 TiO 2 相比，析氧光电流增强了 3 倍。使用前后的三元素（Co 2p、W 4f 和 O 1s）X 射线光电子能谱和拉曼光谱研究表明，表面结合的 Co 9 POM 在整个光电化学水氧化过程中保持其结构完整性研究报告在这里。通过光电化学技术和瞬态吸收光谱进行广泛的电荷转移机制研究表明，Co 9 POM 可作为一种高效的 WOC，在皮秒时间尺度上从 TiO 2 中提取光生空穴。这是首次全面的机理研究，阐明了多金属氧酸盐在 POM-光电极混合析氧反应体系中的作用。
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