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Space-Confined Growth of Cs2CuBr4 Perovskite Nanodots in Mesoporous CeO2 for Photocatalytic CO2 Reduction: Structure Regulation and Built-in Electric Field Construction
The Journal of Physical Chemistry Letters ( IF 4.8 ) Pub Date : 2023-06-02 , DOI: 10.1021/acs.jpclett.3c01148 Zhijie Zhang 1 , Deben Li 1 , Yaoqing Chu 1 , Lijuan Chang 1 , Jiayue Xu 1
The Journal of Physical Chemistry Letters ( IF 4.8 ) Pub Date : 2023-06-02 , DOI: 10.1021/acs.jpclett.3c01148 Zhijie Zhang 1 , Deben Li 1 , Yaoqing Chu 1 , Lijuan Chang 1 , Jiayue Xu 1
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Halide perovskites have shown great promise in photocatalytic CO2 conversion. However, their practical application is seriously hindered by severe charge recombination and inadequate adsorption/activation toward CO2 molecules. Herein, the space-confined growth of lead-free Cs2CuBr4 perovskite nanodots in mesoporous CeO2 was realized by a facile impregnation approach. An outstanding CO2 photoreduction performance is achieved by the optimum Cs2CuBr4/CeO2 heterojunction with CO and CH4 yields of 271.56 and 83.28 μmol g–1, respectively. Experimental characterizations and theoretical calculations cooperatively validate the S-scheme charge transfer mechanism in the Cs2CuBr4/CeO2 heterojunction. The CO2 photoreduction pathway is also revealed by combining in situ diffuse reflectance infrared Fourier transform spectra (DRIFTS) and density functional theory (DFT) calculations. This study provides useful guidance for the design of high-performance halide perovskite/mesoporous material heterostructure photocatalysts for artificial photosynthesis.
中文翻译：
Cs2CuBr4 钙钛矿纳米点在介孔 CeO2 中的空间限制生长用于光催化 CO2 还原：结构调控和内置电场构建
卤化物钙钛矿在光催化 CO 2转化中显示出巨大的潜力。然而，严重的电荷重组和对CO 2分子的吸附/活化不足严重阻碍了它们的实际应用。在此，通过简便的浸渍方法实现了无铅 Cs 2 CuBr 4钙钛矿纳米点在介孔 CeO 2中的空间限制生长。最佳的 Cs 2 CuBr 4 /CeO 2异质结实现了出色的 CO 2光还原性能，CO 和 CH 4产率为 271.56 和 83.28 μmol g –1， 分别。实验表征和理论计算共同验证了 Cs 2 CuBr 4 /CeO 2异质结中的 S 型电荷转移机制。还通过结合原位漫反射红外傅立叶变换光谱 (DRIFTS) 和密度泛函理论 (DFT) 计算揭示了CO 2光还原途径。该研究为人工光合作用高性能卤化物钙钛矿/介孔材料异质结构光催化剂的设计提供了有益的指导。
更新日期：2023-06-02
中文翻译：
Cs2CuBr4 钙钛矿纳米点在介孔 CeO2 中的空间限制生长用于光催化 CO2 还原：结构调控和内置电场构建
卤化物钙钛矿在光催化 CO 2转化中显示出巨大的潜力。然而，严重的电荷重组和对CO 2分子的吸附/活化不足严重阻碍了它们的实际应用。在此，通过简便的浸渍方法实现了无铅 Cs 2 CuBr 4钙钛矿纳米点在介孔 CeO 2中的空间限制生长。最佳的 Cs 2 CuBr 4 /CeO 2异质结实现了出色的 CO 2光还原性能，CO 和 CH 4产率为 271.56 和 83.28 μmol g –1， 分别。实验表征和理论计算共同验证了 Cs 2 CuBr 4 /CeO 2异质结中的 S 型电荷转移机制。还通过结合原位漫反射红外傅立叶变换光谱 (DRIFTS) 和密度泛函理论 (DFT) 计算揭示了CO 2光还原途径。该研究为人工光合作用高性能卤化物钙钛矿/介孔材料异质结构光催化剂的设计提供了有益的指导。
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