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Synergy of Single Atoms and Lewis Acid Sites for Efficient and Selective Lignin Disassembly into Monolignol Derivatives
Journal of the American Chemical Society ( IF 14.4 ) Pub Date : 2023-05-30 , DOI: 10.1021/jacs.3c04028 Ge Meng 1 , Wu Lan 2 , Lilong Zhang 3 , Shibin Wang 4 , Tanhao Zhang 2 , Shuo Zhang 2 , Ming Xu 5 , Yu Wang 6 , Jian Zhang 1 , Fengxia Yue 2 , Yulong Wu 7 , Dingsheng Wang 8
Journal of the American Chemical Society ( IF 14.4 ) Pub Date : 2023-05-30 , DOI: 10.1021/jacs.3c04028 Ge Meng 1 , Wu Lan 2 , Lilong Zhang 3 , Shibin Wang 4 , Tanhao Zhang 2 , Shuo Zhang 2 , Ming Xu 5 , Yu Wang 6 , Jian Zhang 1 , Fengxia Yue 2 , Yulong Wu 7 , Dingsheng Wang 8
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Lignin is the most abundant aromatic polymer from the natural and renewable lignocellulosic biomass resource. Developing highly efficient catalysts for lignin depolymerization to produce valuable monophenols with high yield and selectivity remains a desirable but challenging target in this field. Here, we design a synergistic catalyst combining atomically dispersed Mo centers and Al Lewis acid sites on a MgO substrate (Mo1Al/MgO) for the depolymerization of Eucalyptus lignin via the β-aryl ether bond cleavage. A near-theoretical monophenol yield of 46% with an ultrahigh selectivity of 92% for coniferyl and sinapyl methyl ether, as well as good cycling durability, was achieved simultaneously by Mo1Al/MgO in an inert N2 atmosphere. First-principles calculations and control catalytic experiments confirmed the synergistic catalysis mechanism between Mo1–O5 single-atom centers and the neighboring Al Lewis acid sites with the participation of a methanol solvent. This study validates the feasibility of designing better-performing catalysts with synergistic multiactive sites for the efficient and selective disassembly of complex renewable biopolymers into highly value-added products with lower cost and greater security.
中文翻译：
单原子和路易斯酸位点的协同作用，可将木质素高效选择性地分解为木质素单体衍生物
木质素是天然和可再生木质纤维素生物质资源中最丰富的芳香族聚合物。开发用于木质素解聚的高效催化剂以高产率和选择性地生产有价值的单酚仍然是该领域的一个理想但具有挑战性的目标。在这里，我们设计了一种协同催化剂，将原子分散的 Mo 中心和 Al Lewis 酸位点结合在 MgO 底物 (Mo 1 Al/MgO) 上，用于通过 β-芳基醚键断裂解聚桉树木质素。Mo 1 Al/MgO 在惰性 N 2中同时实现了接近理论值的 46% 的单酚产率和 92% 的松柏基和芥子油基甲基醚的超高选择性以及良好的循环耐久性气氛。第一性原理计算和控制催化实验证实了Mo 1 –O 5单原子中心与相邻的Al Lewis酸位点在甲醇溶剂参与下的协同催化机制。本研究验证了设计具有协同多活性位点的性能更好的催化剂的可行性，以便将复杂的可再生生物聚合物高效、选择性地分解为成本更低、安全性更高的高附加值产品。
更新日期：2023-05-30
中文翻译：
单原子和路易斯酸位点的协同作用，可将木质素高效选择性地分解为木质素单体衍生物
木质素是天然和可再生木质纤维素生物质资源中最丰富的芳香族聚合物。开发用于木质素解聚的高效催化剂以高产率和选择性地生产有价值的单酚仍然是该领域的一个理想但具有挑战性的目标。在这里，我们设计了一种协同催化剂，将原子分散的 Mo 中心和 Al Lewis 酸位点结合在 MgO 底物 (Mo 1 Al/MgO) 上，用于通过 β-芳基醚键断裂解聚桉树木质素。Mo 1 Al/MgO 在惰性 N 2中同时实现了接近理论值的 46% 的单酚产率和 92% 的松柏基和芥子油基甲基醚的超高选择性以及良好的循环耐久性气氛。第一性原理计算和控制催化实验证实了Mo 1 –O 5单原子中心与相邻的Al Lewis酸位点在甲醇溶剂参与下的协同催化机制。本研究验证了设计具有协同多活性位点的性能更好的催化剂的可行性，以便将复杂的可再生生物聚合物高效、选择性地分解为成本更低、安全性更高的高附加值产品。
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