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SO2-Driven In Situ Formation of Superstable Hg3Se2Cl2 for Effective Flue Gas Mercury Removal
Environmental Science & Technology ( IF 10.8 ) Pub Date : 2023-03-20 , DOI: 10.1021/acs.est.2c09640 Haomiao Xu 1 , Qinyuan Hong 1 , Zhao-Yang Zhang 2 , Xiangling Cai 1 , Yurui Fan 1 , Zhisong Liu 1, 3 , Wenjun Huang 1 , Naiqiang Yan 1, 4 , Zan Qu 1 , Lizhi Zhang 1
Environmental Science & Technology ( IF 10.8 ) Pub Date : 2023-03-20 , DOI: 10.1021/acs.est.2c09640 Haomiao Xu 1 , Qinyuan Hong 1 , Zhao-Yang Zhang 2 , Xiangling Cai 1 , Yurui Fan 1 , Zhisong Liu 1, 3 , Wenjun Huang 1 , Naiqiang Yan 1, 4 , Zan Qu 1 , Lizhi Zhang 1
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Flue gas mercury removal is mandatory for decreasing global mercury background concentration and ecosystem protection, but it severely suffers from the instability of traditional demercury products (e.g., HgCl2, HgO, HgS, and HgSe). Herein, we demonstrate a superstable Hg3Se2Cl2 compound, which offers a promising next-generation flue gas mercury removal strategy. Theoretical calculations revealed a superstable Hg bonding structure in Hg3Se2Cl2, with the highest mercury dissociation energy (4.71 eV) among all known mercury compounds. Experiments demonstrate its unprecedentedly high thermal stability (>400 °C) and strong acid resistance (5% H2SO4). The Hg3Se2Cl2 compound could be produced via the reduction of SeO32– to nascent active Se0 by the flue gas component SO2 and the subsequent combination of Se0 with Hg0 and Cl– ions or HgCl2. During a laboratory-simulated experiment, this Hg3Se2Cl2-based strategy achieves >96% removal efficiencies of both Hg0 and HgCl2 enabling nearly zero Hg0 re-emission. As expected, real mercury removal efficiency under Se-rich industrial flue gas conditions is much more efficient than Se-poor counterparts, confirming the feasibility of this Hg3Se2Cl2-based strategy for practical applications. This study sheds light on the importance of stable demercury products in flue gas mercury treatment and also provides a highly efficient and safe flue gas demercury strategy.
中文翻译：
SO2 驱动原位形成超稳定的 Hg3Se2Cl2 以有效去除烟气中的汞
烟道气汞去除对于降低全球汞背景浓度和保护生态系统是强制性的，但它严重受到传统脱汞产品（例如，HgCl 2、HgO、HgS 和 HgSe）的不稳定性的影响。在此，我们展示了一种超稳定的 Hg 3 Se 2 Cl 2化合物，它提供了一种很有前途的下一代烟气汞去除策略。理论计算揭示了 Hg 3 Se 2 Cl 2中的超稳定 Hg 键合结构, 在所有已知的汞化合物中具有最高的汞离解能 (4.71 eV)。实验证明其具有前所未有的高热稳定性 (>400 °C) 和强酸耐受性 (5% H 2 SO 4 )。Hg 3 Se 2 Cl 2化合物可通过烟道气成分SO 2将SeO 3 2–还原为新生活性Se 0以及随后Se 0与Hg 0和Cl -离子或HgCl 2的结合而产生。在实验室模拟实验中，这个 Hg 3 Se 2 Cl 2基于-的策略实现了 >96% 的 Hg 0和 HgCl 2去除效率，使 Hg 0再排放几乎为零。正如预期的那样，在富硒工业烟气条件下的实际除汞效率远高于贫硒对应物，证实了这种基于 Hg 3 Se 2 Cl 2的策略在实际应用中的可行性。本研究阐明了稳定的脱汞产品在烟气汞处理中的重要性，并提供了一种高效、安全的烟气脱汞策略。
更新日期：2023-03-20
中文翻译：
SO2 驱动原位形成超稳定的 Hg3Se2Cl2 以有效去除烟气中的汞
烟道气汞去除对于降低全球汞背景浓度和保护生态系统是强制性的，但它严重受到传统脱汞产品（例如，HgCl 2、HgO、HgS 和 HgSe）的不稳定性的影响。在此，我们展示了一种超稳定的 Hg 3 Se 2 Cl 2化合物，它提供了一种很有前途的下一代烟气汞去除策略。理论计算揭示了 Hg 3 Se 2 Cl 2中的超稳定 Hg 键合结构, 在所有已知的汞化合物中具有最高的汞离解能 (4.71 eV)。实验证明其具有前所未有的高热稳定性 (>400 °C) 和强酸耐受性 (5% H 2 SO 4 )。Hg 3 Se 2 Cl 2化合物可通过烟道气成分SO 2将SeO 3 2–还原为新生活性Se 0以及随后Se 0与Hg 0和Cl -离子或HgCl 2的结合而产生。在实验室模拟实验中，这个 Hg 3 Se 2 Cl 2基于-的策略实现了 >96% 的 Hg 0和 HgCl 2去除效率，使 Hg 0再排放几乎为零。正如预期的那样，在富硒工业烟气条件下的实际除汞效率远高于贫硒对应物，证实了这种基于 Hg 3 Se 2 Cl 2的策略在实际应用中的可行性。本研究阐明了稳定的脱汞产品在烟气汞处理中的重要性，并提供了一种高效、安全的烟气脱汞策略。
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