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Hierarchical Titanium Silicalite-1 Zeolites Featuring an Ordered Macro–Meso–Microporosity for Efficient Epoxidations
Crystal Growth & Design ( IF 3.2 ) Pub Date : 2023-03-01 , DOI: 10.1021/acs.cgd.3c00014 Shen Yu 1, 2 , Ming-Hui Sun 1, 3 , Yuan-Yuan Wang 1 , Zhan Liu 1, 2, 4 , Jia-Min Lyu 1 , Yi-Long Wang 5 , Zhi-Yi Hu 1, 4 , Yu Li 1 , Li-Hua Chen 1 , Bao-Lian Su 1, 3
Crystal Growth & Design ( IF 3.2 ) Pub Date : 2023-03-01 , DOI: 10.1021/acs.cgd.3c00014 Shen Yu 1, 2 , Ming-Hui Sun 1, 3 , Yuan-Yuan Wang 1 , Zhan Liu 1, 2, 4 , Jia-Min Lyu 1 , Yi-Long Wang 5 , Zhi-Yi Hu 1, 4 , Yu Li 1 , Li-Hua Chen 1 , Bao-Lian Su 1, 3
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The epoxidation reaction over titanium silicalite-1 (TS-1) zeolites is a green way to produce epoxides that are important intermediates for chemicals. Nevertheless, the conventional microporous TS-1 zeolite shows limited diffusion ability for bulky molecules, leading to poor activity and low selectivity. Constructing hierarchical porosity in microporous materials is an effective strategy to enhance the diffusion properties of catalysts. However, there are few reports on the design and synthesis of TS-1 zeolites with hierarchical structure featuring multilevels, interconnectivity, and regularity for efficient diffusion and epoxidations. Herein, hierarchical TS-1 zeolites with ordered macro–meso–microporosity (OMMM-TS-1) are obtained by a method combining a templated effect of ordered macro–mesoporous matrices and a confined in situ crystallization process. The OMMM-TS-1 possesses ordered macropores with tunable size (∼200–600 nm), ordered mesopores (∼8 nm), and intact micropores (∼0.5 nm). The OMMM-TS-1 achieves a cyclooctene conversion as 3.6 times and 1.8 times and a selectivity to epoxy product as 1.6 times and 1.3 times higher than the conventional TS-1 (C-TS-1) and nanosized TS-1 (Nano-TS-1) zeolites, respectively. The OMMM-TS-1 also outperforms the C-TS-1 and Nano-TS-1 zeolites in epoxidations of a series of alkenes. Such a novel hierarchical structure can be applied in the design and synthesis of many other catalysts.
中文翻译：
分级钛硅沸石 1 沸石具有有序的大-中-微孔隙，可实现高效环氧化
钛硅沸石-1 (TS-1) 沸石的环氧化反应是生产环氧化物的绿色方法，环氧化物是重要的化学品中间体。然而，传统的微孔 TS-1 沸石对大分子的扩散能力有限，导致活性差和选择性低。在微孔材料中构建分级孔隙率是提高催化剂扩散性能的有效策略。然而，关于设计和合成具有多级、互连性和规则性的分级结构以进行有效扩散和环氧化的TS-1沸石的报道很少。在此处，具有有序大-中-微孔的分级 TS-1 沸石 (OMMM-TS-1) 是通过一种结合有序大-中孔基质的模板化效应和受限原位结晶过程的方法获得的。OMMM-TS-1 具有大小可调的有序大孔 (~200–600 nm)、有序中孔 (~8 nm) 和完整的微孔 (~0.5 nm)。OMMM-TS-1实现了环辛烯转化率的3.6倍和1.8倍，环氧产物的选择性分别比传统TS-1（C-TS-1）和纳米级TS-1（Nano- TS-1) 沸石，分别。OMMM-TS-1 在一系列烯烃的环氧化反应中也优于 C-TS-1 和 Nano-TS-1 沸石。这种新颖的层次结构可以应用于许多其他催化剂的设计和合成。OMMM-TS-1 具有大小可调的有序大孔 (~200–600 nm)、有序中孔 (~8 nm) 和完整的微孔 (~0.5 nm)。OMMM-TS-1实现了环辛烯转化率的3.6倍和1.8倍，环氧产物的选择性分别比传统TS-1（C-TS-1）和纳米级TS-1（Nano- TS-1) 沸石，分别。OMMM-TS-1 在一系列烯烃的环氧化反应中也优于 C-TS-1 和 Nano-TS-1 沸石。这种新颖的层次结构可以应用于许多其他催化剂的设计和合成。OMMM-TS-1 具有大小可调的有序大孔 (~200–600 nm)、有序中孔 (~8 nm) 和完整的微孔 (~0.5 nm)。OMMM-TS-1实现了环辛烯转化率的3.6倍和1.8倍，环氧产物的选择性分别比传统TS-1（C-TS-1）和纳米级TS-1（Nano- TS-1) 沸石，分别。OMMM-TS-1 在一系列烯烃的环氧化反应中也优于 C-TS-1 和 Nano-TS-1 沸石。这种新颖的层次结构可以应用于许多其他催化剂的设计和合成。分别比传统 TS-1 (C-TS-1) 和纳米级 TS-1 (Nano-TS-1) 沸石高 3 倍。OMMM-TS-1 在一系列烯烃的环氧化反应中也优于 C-TS-1 和 Nano-TS-1 沸石。这种新颖的层次结构可以应用于许多其他催化剂的设计和合成。分别比传统 TS-1 (C-TS-1) 和纳米级 TS-1 (Nano-TS-1) 沸石高 3 倍。OMMM-TS-1 在一系列烯烃的环氧化反应中也优于 C-TS-1 和 Nano-TS-1 沸石。这种新颖的层次结构可以应用于许多其他催化剂的设计和合成。
更新日期：2023-03-01
中文翻译：
分级钛硅沸石 1 沸石具有有序的大-中-微孔隙，可实现高效环氧化
钛硅沸石-1 (TS-1) 沸石的环氧化反应是生产环氧化物的绿色方法，环氧化物是重要的化学品中间体。然而，传统的微孔 TS-1 沸石对大分子的扩散能力有限，导致活性差和选择性低。在微孔材料中构建分级孔隙率是提高催化剂扩散性能的有效策略。然而，关于设计和合成具有多级、互连性和规则性的分级结构以进行有效扩散和环氧化的TS-1沸石的报道很少。在此处，具有有序大-中-微孔的分级 TS-1 沸石 (OMMM-TS-1) 是通过一种结合有序大-中孔基质的模板化效应和受限原位结晶过程的方法获得的。OMMM-TS-1 具有大小可调的有序大孔 (~200–600 nm)、有序中孔 (~8 nm) 和完整的微孔 (~0.5 nm)。OMMM-TS-1实现了环辛烯转化率的3.6倍和1.8倍，环氧产物的选择性分别比传统TS-1（C-TS-1）和纳米级TS-1（Nano- TS-1) 沸石，分别。OMMM-TS-1 在一系列烯烃的环氧化反应中也优于 C-TS-1 和 Nano-TS-1 沸石。这种新颖的层次结构可以应用于许多其他催化剂的设计和合成。OMMM-TS-1 具有大小可调的有序大孔 (~200–600 nm)、有序中孔 (~8 nm) 和完整的微孔 (~0.5 nm)。OMMM-TS-1实现了环辛烯转化率的3.6倍和1.8倍，环氧产物的选择性分别比传统TS-1（C-TS-1）和纳米级TS-1（Nano- TS-1) 沸石，分别。OMMM-TS-1 在一系列烯烃的环氧化反应中也优于 C-TS-1 和 Nano-TS-1 沸石。这种新颖的层次结构可以应用于许多其他催化剂的设计和合成。OMMM-TS-1 具有大小可调的有序大孔 (~200–600 nm)、有序中孔 (~8 nm) 和完整的微孔 (~0.5 nm)。OMMM-TS-1实现了环辛烯转化率的3.6倍和1.8倍，环氧产物的选择性分别比传统TS-1（C-TS-1）和纳米级TS-1（Nano- TS-1) 沸石，分别。OMMM-TS-1 在一系列烯烃的环氧化反应中也优于 C-TS-1 和 Nano-TS-1 沸石。这种新颖的层次结构可以应用于许多其他催化剂的设计和合成。分别比传统 TS-1 (C-TS-1) 和纳米级 TS-1 (Nano-TS-1) 沸石高 3 倍。OMMM-TS-1 在一系列烯烃的环氧化反应中也优于 C-TS-1 和 Nano-TS-1 沸石。这种新颖的层次结构可以应用于许多其他催化剂的设计和合成。分别比传统 TS-1 (C-TS-1) 和纳米级 TS-1 (Nano-TS-1) 沸石高 3 倍。OMMM-TS-1 在一系列烯烃的环氧化反应中也优于 C-TS-1 和 Nano-TS-1 沸石。这种新颖的层次结构可以应用于许多其他催化剂的设计和合成。
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