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Fully-integrated electrochemical system that captures CO2 from flue gas to produce value-added chemicals at ambient conditions
Energy & Environmental Science ( IF 32.4 ) Pub Date : 2022-11-23 , DOI: 10.1039/d2ee03396h Aditya Prajapati 1 , Rohan Sartape 1 , Miguel T. Galante 2 , Jiahan Xie 3 , Samuel L. Leung 3 , Ivan Bessa 2 , Marcio H. S. Andrade 2 , Robert T. Somich 3 , Márcio V. Rebouças 2 , Gus T. Hutras 3 , Nathália Diniz 2 , Meenesh R. Singh 1
Energy & Environmental Science ( IF 32.4 ) Pub Date : 2022-11-23 , DOI: 10.1039/d2ee03396h Aditya Prajapati 1 , Rohan Sartape 1 , Miguel T. Galante 2 , Jiahan Xie 3 , Samuel L. Leung 3 , Ivan Bessa 2 , Marcio H. S. Andrade 2 , Robert T. Somich 3 , Márcio V. Rebouças 2 , Gus T. Hutras 3 , Nathália Diniz 2 , Meenesh R. Singh 1
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Stabilizing atmospheric CO2 calls for a significant reduction in anthropogenic CO2 emissions. There have been extensive efforts to develop individual technologies for CO2 capture and CO2 utilization (or reduction) to curb CO2 emissions efficiently. However, for rapid and economically viable reduction of atmospheric CO2, it is necessary to develop integrated technologies that capture and reduce CO2 to value-added products and fuels in a closed carbon cycle. Here, we report a systematic protocol to develop and individually evaluate electrochemical CO2 capture and electrochemical CO2 reduction processes and demonstrate a functional, fully integrated, continuous process for CO2 capture from simulated flue gas and its reduction to value-added products and fuels. For CO2 capture, we integrated a migration-assisted moisture-gradient (MAMG) CO2 capture process, where gaseous CO2 is captured as HCO3− in a CO2-binding organic liquid, transported under an electric field across an anion exchange membrane to an aqueous solution, and converted to dissolved CO2 in the presence of water-abundant environment by equilibration between HCO3−, CO2(aq), and CO32−. For CO2 reduction, we develop an electrochemical cell configuration for a CO2-free extraction of CO2 reduction gaseous products such as CO, CH4, and C2H4 on a Cu mesh catalyst. Efficient integration of the CO2 capture and CO2 reduction processes is realized based on pH-driven operating lines where the rate of CO2 capture equals the rate of CO2 reduction. We demonstrate the successful integration of these continuous CO2 captures and reduction processes to value-added products by operating the MAMG CO2 capture unit at a current of 600 mA and the CO2 reduction unit at a current density of 200 mA cm−2 resulting in 40% faradaic efficiency (FE) towards C2H4 and CO2RR FE of >57% for a simulated flue gas feed.
中文翻译：
完全集成的电化学系统，可在环境条件下从烟气中捕获 CO2 以生产增值化学品
稳定大气中的 CO 2需要显着减少人为 CO 2排放。已经进行了广泛的努力来开发用于 CO 2捕获和 CO 2使用（或减少）的单独技术以有效地抑制 CO 2排放。然而，为了快速且经济可行地减少大气中的 CO 2，有必要开发综合技术，在封闭的碳循环中捕获 CO 2并将其减少为增值产品和燃料。在这里，我们报告了一个系统的协议来开发和单独评估电化学 CO 2捕获和电化学 CO 2减少过程，并展示一个功能性的、完全集成的、连续的过程，用于从模拟烟气中捕获 CO 2并将其还原为增值产品和燃料。对于 CO 2捕获，我们集成了迁移辅助水分梯度 (MAMG) CO 2捕获过程，其中气态 CO 2被捕获为 HCO 3 -在结合 CO 2的有机液体中，在电场下通过阴离子交换进行传输将膜转化为水溶液，并在水丰富的环境中通过 HCO 3 -、CO 2(aq)和 CO 3之间的平衡转化为溶解的 CO 22−。对于 CO 2还原，我们开发了一种电化学电池配置，用于在 Cu 网状催化剂上无CO 2提取 CO 2还原气态产物，例如 CO、CH 4和 C 2 H 4 。CO 2捕获和CO 2还原过程的有效整合基于pH 驱动的操作线实现，其中CO 2捕获速率等于CO 2还原速率。我们展示了通过运行 MAMG CO 2将这些连续的 CO 2捕获和还原过程成功集成到增值产品中电流为 600 mA 的捕集单元和电流密度为 200 mA cm -2的 CO 2还原单元产生 40% 的法拉第效率 (FE)，对于模拟的 C 2 H 4和 CO 2 RR FE >57%烟道气进料。
更新日期：2022-11-23
中文翻译：
完全集成的电化学系统，可在环境条件下从烟气中捕获 CO2 以生产增值化学品
稳定大气中的 CO 2需要显着减少人为 CO 2排放。已经进行了广泛的努力来开发用于 CO 2捕获和 CO 2使用（或减少）的单独技术以有效地抑制 CO 2排放。然而，为了快速且经济可行地减少大气中的 CO 2，有必要开发综合技术，在封闭的碳循环中捕获 CO 2并将其减少为增值产品和燃料。在这里，我们报告了一个系统的协议来开发和单独评估电化学 CO 2捕获和电化学 CO 2减少过程，并展示一个功能性的、完全集成的、连续的过程，用于从模拟烟气中捕获 CO 2并将其还原为增值产品和燃料。对于 CO 2捕获，我们集成了迁移辅助水分梯度 (MAMG) CO 2捕获过程，其中气态 CO 2被捕获为 HCO 3 -在结合 CO 2的有机液体中，在电场下通过阴离子交换进行传输将膜转化为水溶液，并在水丰富的环境中通过 HCO 3 -、CO 2(aq)和 CO 3之间的平衡转化为溶解的 CO 22−。对于 CO 2还原，我们开发了一种电化学电池配置，用于在 Cu 网状催化剂上无CO 2提取 CO 2还原气态产物，例如 CO、CH 4和 C 2 H 4 。CO 2捕获和CO 2还原过程的有效整合基于pH 驱动的操作线实现，其中CO 2捕获速率等于CO 2还原速率。我们展示了通过运行 MAMG CO 2将这些连续的 CO 2捕获和还原过程成功集成到增值产品中电流为 600 mA 的捕集单元和电流密度为 200 mA cm -2的 CO 2还原单元产生 40% 的法拉第效率 (FE)，对于模拟的 C 2 H 4和 CO 2 RR FE >57%烟道气进料。
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