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Adsorption of PFAAs in the Vadose Zone and Implications for Long-Term Groundwater Contamination
Environmental Science & Technology ( IF 10.8 ) Pub Date : 2022-11-17 , DOI: 10.1021/acs.est.2c03962
William R Gnesda 1 , Elliot F Draxler 2 , James Tinjum 2 , Christopher Zahasky 1
Affiliation  

Perfluoroalkyl acids (PFAAs) are persistent environmental contaminants that sorb to air–water and solid interfaces throughout the vadose zone. These sorption processes lead to decadal leaching of PFAS from the source zones to groundwater systems. While these processes are increasingly well understood, critical gaps exist in describing the vertically variable adsorption in the presence of vadose zone heterogeneity and methods for efficiently upscaling the laboratory observations to predict field-scale PFAA transport and retardation. In this work, we build upon fundamental theories and scalable relationships to define a semi-analytical framework for synthesizing and upscaling PFAA adsorption in heterogeneous vadose zone systems. Solid-phase and air–water interfacial adsorption are quantified mechanistically for several PFAAs and then applied to a contaminated site in Northern Wisconsin. The results highlight the dominance of air–water and organic carbon solid-phase adsorption processes in the vadose zone. Strong sorption heterogeneity─driven by depth-dependent adsorption mechanisms─produces complex spatially variable retardation profiles. We develop vadose zone retardation potentials to quantify this field-scale heterogeneity and propose vertical integration methods to upscale spatially resolved information for transport modeling. This work highlights the importance of accounting for multiscale and multiprocess heterogeneity for accurately describing and predicting the long-term fate and transport of PFAAs in the subsurface.

中文翻译:

PFAAs 在渗流区的吸附及其对长期地下水污染的影响

全氟烷基酸 (PFAA) 是持久性环境污染物,会吸附到整个渗流区的空气-水和固体界面。这些吸附过程导致 PFAS 从源区到地下水系统的十年浸出。虽然这些过程越来越被人们所了解,但在描述存在渗流区异质性的情况下的垂直可变吸附和有效扩大实验室观察以预测现场规模 PFAA 传输和阻滞的方法方面存在关键差距。在这项工作中,我们建立在基础理论和可扩展关系的基础上,以定义一个半分析框架,用于在非均相渗流区系统中合成和放大 PFAA 吸附。对几种 PFAA 的固相和空气-水界面吸附进行了机械量化,然后将其应用于威斯康星州北部的污染场地。结果突出了包气带中空气-水和有机碳固相吸附过程的主导地位。由依赖于深度的吸附机制驱动的强吸附异质性会产生复杂的空间可变延迟分布。我们开发了包气带延迟势来量化这种场尺度的异质性,并提出垂直整合方法来升级空间分辨信息以进行传输建模。这项工作强调了考虑多尺度和多过程异质性对于准确描述和预测 PFAAs 在地下的长期归宿和运输的重要性。结果突出了包气带中空气-水和有机碳固相吸附过程的主导地位。由依赖于深度的吸附机制驱动的强吸附异质性会产生复杂的空间可变延迟分布。我们开发了包气带延迟势来量化这种场尺度的异质性,并提出垂直整合方法来升级空间分辨信息以进行传输建模。这项工作强调了考虑多尺度和多过程异质性对于准确描述和预测 PFAAs 在地下的长期归宿和运输的重要性。结果突出了包气带中空气-水和有机碳固相吸附过程的主导地位。由依赖于深度的吸附机制驱动的强吸附异质性会产生复杂的空间可变延迟分布。我们开发了包气带延迟势来量化这种场尺度的异质性,并提出垂直整合方法来升级空间分辨信息以进行传输建模。这项工作强调了考虑多尺度和多过程异质性对于准确描述和预测 PFAAs 在地下的长期归宿和运输的重要性。由依赖于深度的吸附机制驱动的强吸附异质性会产生复杂的空间可变延迟分布。我们开发了包气带延迟势来量化这种场尺度的异质性,并提出垂直整合方法来升级空间分辨信息以进行传输建模。这项工作强调了考虑多尺度和多过程异质性对于准确描述和预测 PFAAs 在地下的长期归宿和运输的重要性。由依赖于深度的吸附机制驱动的强吸附异质性会产生复杂的空间可变延迟分布。我们开发了包气带延迟势来量化这种场尺度的异质性,并提出垂直整合方法来升级空间分辨信息以进行传输建模。这项工作强调了考虑多尺度和多过程异质性对于准确描述和预测 PFAAs 在地下的长期归宿和运输的重要性。
更新日期:2022-11-17
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