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Identification of Active Sites for Ammonia Electrosynthesis on Ruthenium
ACS Energy Letters ( IF 19.3 ) Pub Date : 2022-11-04 , DOI: 10.1021/acsenergylett.2c02175 Lin Hu 1 , Hemanth Somarajan Pillai 2 , Corbin Feit 1 , Kaige Shi 3 , Zhengning Gao 1 , Parag Banerjee 1, 4, 5, 6 , Hongliang Xin 2 , Xiaofeng Feng 1, 3, 4, 5, 7
ACS Energy Letters ( IF 19.3 ) Pub Date : 2022-11-04 , DOI: 10.1021/acsenergylett.2c02175 Lin Hu 1 , Hemanth Somarajan Pillai 2 , Corbin Feit 1 , Kaige Shi 3 , Zhengning Gao 1 , Parag Banerjee 1, 4, 5, 6 , Hongliang Xin 2 , Xiaofeng Feng 1, 3, 4, 5, 7
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Electrochemical N2 reduction reaction (NRR) provides an attractive approach toward sustainable NH3 production, while the design of electrocatalysts for NRR is hindered by the lack of knowledge of the structure–activity relationships and active sites. Here we report a prominent size-dependent activity for the NRR on Ru nanoparticles prepared by atomic layer deposition. As the Ru particle size increased from 2.1 to 8.4 nm, the mass activity and Faradaic efficiency for NH3 production both decreased monotonically, while the specific (Ru-surface-area-normalized) activity reached the highest value on 3.8 nm Ru nanoparticles but declined by 5-fold on 8.4 nm Ru nanoparticles. Density functional theory (DFT) calculations and free energy analysis of elementary steps revealed the Ru D5 step site, with its maximal population at ∼4 nm particles, as the active site for the NRR on Ru, because it favors the adsorption of the *N2H intermediate compared to other surface sites while not getting poisoned by the *NH2 intermediate.
中文翻译：
钌上氨电合成活性位点的鉴定
电化学 N 2还原反应 (NRR) 为可持续 NH 3生产提供了一种有吸引力的方法，而 NRR 电催化剂的设计因缺乏结构-活性关系和活性位点的知识而受到阻碍。在这里，我们报告了 NRR 在原子层沉积制备的 Ru 纳米颗粒上的显着尺寸依赖性活性。随着 Ru 粒径从 2.1 nm 增加到 8.4 nm，NH 3的质量活性和法拉第效率产量均单调下降，而比（Ru-表面积-归一化）活性在 3.8 nm Ru 纳米颗粒上达到最高值，但在 8.4 nm Ru 纳米颗粒上下降 5 倍。密度泛函理论 (DFT) 计算和基本步骤的自由能分析揭示了 Ru D 5步位点，其最大数量为 ~4 nm 粒子，是 Ru 上 NRR 的活性位点，因为它有利于吸附 * N 2 H 中间体与其他表面位点相比，同时不会被 *NH 2中间体毒化。
更新日期：2022-11-04
中文翻译：
钌上氨电合成活性位点的鉴定
电化学 N 2还原反应 (NRR) 为可持续 NH 3生产提供了一种有吸引力的方法，而 NRR 电催化剂的设计因缺乏结构-活性关系和活性位点的知识而受到阻碍。在这里，我们报告了 NRR 在原子层沉积制备的 Ru 纳米颗粒上的显着尺寸依赖性活性。随着 Ru 粒径从 2.1 nm 增加到 8.4 nm，NH 3的质量活性和法拉第效率产量均单调下降，而比（Ru-表面积-归一化）活性在 3.8 nm Ru 纳米颗粒上达到最高值，但在 8.4 nm Ru 纳米颗粒上下降 5 倍。密度泛函理论 (DFT) 计算和基本步骤的自由能分析揭示了 Ru D 5步位点，其最大数量为 ~4 nm 粒子，是 Ru 上 NRR 的活性位点，因为它有利于吸附 * N 2 H 中间体与其他表面位点相比，同时不会被 *NH 2中间体毒化。
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