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Unraveling the Role of F in Electrochemical Ozone Generation on the F-Doped PbO2 Electrode
The Journal of Physical Chemistry C ( IF 3.3 ) Pub Date : 2022-11-03 , DOI: 10.1021/acs.jpcc.2c05174 Qiuyang Yu 1 , Ziyi Jiang 1 , Jinlong Yin 1 , Shengli Chen 1 , Xiaohong Hu 1
The Journal of Physical Chemistry C ( IF 3.3 ) Pub Date : 2022-11-03 , DOI: 10.1021/acs.jpcc.2c05174 Qiuyang Yu 1 , Ziyi Jiang 1 , Jinlong Yin 1 , Shengli Chen 1 , Xiaohong Hu 1
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Because of its metal-like conductivity, excellent catalytic activity, and acid resistance, lead dioxide (PbO2) is the most used electrocatalyst for the practical electrochemical ozone production (EOP) technique. Introducing fluorine (F) into PbO2 electrodes or electrolytes can significantly improve EOP activity. However, there is still lack of valid evidence on understanding the role of doping F in the PbO2 electrode. In this work, we report a comprehensive study on the effect of F on EOP activity on electrochemically prepared PbO2 electrodes. F doping suppresses the side reaction of dioxygen (O2) evolution by inhibiting the formation of an α phase impurity of PbO2 electrodes. The more hydrophobic surfaces by doping F promote O2 adsorption as evidenced by low-temperature O2-temperature-programmed desorption experiments and thus are more favorable for ozone (O3) generation. The in situ isotope labeling oxygen (18O2) experiment proves that at room temperature, O2 can adsorb and dissociate on the operando PbO2 electrode surface and participate in the formation of O3 molecules. This work provides a comprehensive understanding of doping F for enhanced EOP.
中文翻译：
揭示 F 在 F 掺杂 PbO2 电极上电化学臭氧生成中的作用
由于其类金属导电性、优异的催化活性和耐酸性，二氧化铅 (PbO 2 ) 是实际电化学臭氧生产 (EOP) 技术中最常用的电催化剂。将氟 (F) 引入 PbO 2电极或电解质中可以显着提高 EOP 活性。然而，仍然缺乏有效证据来理解掺杂F在PbO 2电极中的作用。在这项工作中，我们报告了一项关于 F 对电化学制备的 PbO 2电极上的 EOP 活性影响的综合研究。F掺杂通过抑制PbO 2 α相杂质的形成抑制双氧（O 2 ）生成的副反应电极。低温O 2程序升温脱附实验证明，通过掺杂F 得到的疏水性更强的表面促进了O 2吸附，因此更有利于臭氧(O 3 ) 的产生。原位同位素标记氧( 18 O 2 )实验证明，在室温下，O 2可以在原位PbO 2电极表面吸附和解离，参与O 3分子的形成。这项工作提供了对掺杂 F 以增强 EOP 的全面理解。
更新日期：2022-11-03
中文翻译：
揭示 F 在 F 掺杂 PbO2 电极上电化学臭氧生成中的作用
由于其类金属导电性、优异的催化活性和耐酸性，二氧化铅 (PbO 2 ) 是实际电化学臭氧生产 (EOP) 技术中最常用的电催化剂。将氟 (F) 引入 PbO 2电极或电解质中可以显着提高 EOP 活性。然而，仍然缺乏有效证据来理解掺杂F在PbO 2电极中的作用。在这项工作中，我们报告了一项关于 F 对电化学制备的 PbO 2电极上的 EOP 活性影响的综合研究。F掺杂通过抑制PbO 2 α相杂质的形成抑制双氧（O 2 ）生成的副反应电极。低温O 2程序升温脱附实验证明，通过掺杂F 得到的疏水性更强的表面促进了O 2吸附，因此更有利于臭氧(O 3 ) 的产生。原位同位素标记氧( 18 O 2 )实验证明，在室温下，O 2可以在原位PbO 2电极表面吸附和解离，参与O 3分子的形成。这项工作提供了对掺杂 F 以增强 EOP 的全面理解。
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