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Formic Acid-Mediated Regeneration Strategy for As-Poisoned V2O5-WO3/TiO2 Catalysts with Lossless Catalytic Activity and Simultaneous As Recycling
Environmental Science & Technology ( IF 10.8 ) Pub Date : 2022-08-10 , DOI: 10.1021/acs.est.2c04613 Yong Yin 1 , Xiang Li 1 , Kezhi Li 2 , Runqi Liu 1 , Haina Wu 1 , Tianle Zhu 1
Environmental Science & Technology ( IF 10.8 ) Pub Date : 2022-08-10 , DOI: 10.1021/acs.est.2c04613 Yong Yin 1 , Xiang Li 1 , Kezhi Li 2 , Runqi Liu 1 , Haina Wu 1 , Tianle Zhu 1
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Regeneration of spent V2O5-WO3/TiO2 catalysts is highly desirable, especially for those containing hypertoxic As, which is categorized as hazardous waste. However, common solution-leaching methods suffer from the trade-off between As removal and V2O5 retention, and it would be necessary to introduce extra proceedings like ingredients reimplantation and As-bearing waste treatment after regeneration. Herein, a formic acid-mediated regeneration strategy has been developed to achieve superior catalytic activity, short timescale regeneration, and nontoxic metallic As recycling with controllable and safe conduction. The specific activity of the optimal regenerated catalyst reaches 98.3% of the fresh catalyst with 99.1% As removal and less than 1.8% V loss within 15 min. Structure characterizations reveal that the distorted VOx molecular structure, surface acidity, and redox property recover to the fresh level after regeneration. In situ investigation of the regeneration process indicates that As-OH removal together with V-OH generation occurs at the first regeneration stage, followed by the active center V═O sites over-reduction at the second stage. The retained V═O species by suitable regeneration temperature and time are essential for NH3-selective catalytic reduction (SCR) since As existence and VOx over-reduction will separately cause unstable and excessive NH3 adsorption to further suppress the reaction cycle. The developed strategy and improved understanding of active site protection would exert benefits on the development of efficient and time-saving regeneration methods for spent catalysts.
中文翻译：
甲酸介导的有毒V2O5-WO3/TiO2催化剂的再生策略，具有无损催化活性并同时作为回收利用
废V 2 O 5 -WO 3 /TiO 2催化剂的再生是非常需要的，特别是对于那些被归类为危险废物的含有剧毒As的催化剂。然而，常见的溶液浸出方法在 As 去除和 V 2 O 5之间存在权衡保留，并且需要引入额外的程序，例如成分重新植入和再生后的含砷废物处理。本文开发了一种甲酸介导的再生策略，以实现优异的催化活性、短时间尺度的再生和无毒的金属 As 回收，并具有可控和安全的传导。最佳再生催化剂的比活性达到新鲜催化剂的 98.3%，在 15 分钟内去除了 99.1% 的 As 和小于 1.8% 的 V 损失。结构表征表明，扭曲的 VO x再生后分子结构、表面酸度和氧化还原性能恢复到新鲜水平。再生过程的原位研究表明，As-OH 的去除和 V-OH 的生成发生在第一再生阶段，随后活性中心 V=O 位点在第二阶段过度还原。通过合适的再生温度和时间保留的 V=O 物质对于 NH 3选择性催化还原 (SCR) 至关重要，因为 As 的存在和 VO x过度还原将分别导致不稳定和过量的 NH 3吸附以进一步抑制反应循环。所开发的策略和对活性位点保护的更好理解将有助于开发高效且省时的废催化剂再生方法。
更新日期：2022-08-10
中文翻译：
甲酸介导的有毒V2O5-WO3/TiO2催化剂的再生策略，具有无损催化活性并同时作为回收利用
废V 2 O 5 -WO 3 /TiO 2催化剂的再生是非常需要的，特别是对于那些被归类为危险废物的含有剧毒As的催化剂。然而，常见的溶液浸出方法在 As 去除和 V 2 O 5之间存在权衡保留，并且需要引入额外的程序，例如成分重新植入和再生后的含砷废物处理。本文开发了一种甲酸介导的再生策略，以实现优异的催化活性、短时间尺度的再生和无毒的金属 As 回收，并具有可控和安全的传导。最佳再生催化剂的比活性达到新鲜催化剂的 98.3%，在 15 分钟内去除了 99.1% 的 As 和小于 1.8% 的 V 损失。结构表征表明，扭曲的 VO x再生后分子结构、表面酸度和氧化还原性能恢复到新鲜水平。再生过程的原位研究表明，As-OH 的去除和 V-OH 的生成发生在第一再生阶段，随后活性中心 V=O 位点在第二阶段过度还原。通过合适的再生温度和时间保留的 V=O 物质对于 NH 3选择性催化还原 (SCR) 至关重要，因为 As 的存在和 VO x过度还原将分别导致不稳定和过量的 NH 3吸附以进一步抑制反应循环。所开发的策略和对活性位点保护的更好理解将有助于开发高效且省时的废催化剂再生方法。
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