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Boosting Photocatalytic Nitrogen Fixation via Constructing Low-Oxidation-State Active Sites in the Nanoconfined Spinel Iron Cobalt Oxide
ACS Catalysis ( IF 11.3 ) Pub Date : 2022-08-09 , DOI: 10.1021/acscatal.2c02282 He Li 1 , Mengyang Xia 1 , Ben Chong 1 , Hang Xiao 1 , Bin Zhang 2 , Bo Lin 1 , Bolun Yang 1 , Guidong Yang 1
ACS Catalysis ( IF 11.3 ) Pub Date : 2022-08-09 , DOI: 10.1021/acscatal.2c02282 He Li 1 , Mengyang Xia 1 , Ben Chong 1 , Hang Xiao 1 , Bin Zhang 2 , Bo Lin 1 , Bolun Yang 1 , Guidong Yang 1
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The achievement of both N2 enrichment and activation of N≡N bonds on active sites in the photocatalytic nitrogen reduction reaction (NRR) under environmental conditions is a long-sought-after goal. Here, a nanoconfined spinel iron cobalt oxide (FeCo2O4) is prepared, which has a low oxidation state and stronger Fe’s 3d orbital electron-donating capability of iron active sites and can efficiently transfer electrons to N2 π* orbitals to facilitate activation of nitrogen. Additionally, we rationally control the mass transfer of nitrogen molecules in a nanoconfined interior cavity via the nanoconfined effect, forcing the N2 enrichment in the iron cobalt oxide semiconductor. In this work, the NRR performance of the nanoconfined iron cobalt oxide photocatalyst achieves 1.26 μmol h–1 (10 mg of photocatalyst addition), which is 3.7 times higher than that of bulk FeCo2O4. Our proposed strategy simultaneously satisfies both N2 capture and activation of nitrogen and instructs the development of low-oxidation-state iron-based photocatalysts for nitrogen fixation.
中文翻译：
通过在纳米限制的尖晶石铁钴氧化物中构建低氧化态活性位点促进光催化固氮
在环境条件下实现光催化氮还原反应（NRR）活性位点上的N 2富集和N≡N键活化是一个长期追求的目标。在此，制备了一种纳米限制的尖晶石铁钴氧化物（FeCo 2 O 4），它具有低氧化态和更强的Fe对铁活性位点的3d轨道供电子能力，可以有效地将电子转移到N 2 π*轨道上以促进活化。的氮。此外，我们通过纳米限域效应合理地控制了氮分子在纳米限域内腔中的传质，迫使 N 2铁钴氧化物半导体的富集。在这项工作中，纳米限制铁钴氧化物光催化剂的 NRR 性能达到 1.26 μmol h -1 （添加 10 mg 光催化剂），是块状 FeCo 2 O 4的 3.7 倍。我们提出的策略同时满足N 2捕获和氮的活化，并指导开发用于固氮的低氧化态铁基光催化剂。
更新日期：2022-08-09
中文翻译：
通过在纳米限制的尖晶石铁钴氧化物中构建低氧化态活性位点促进光催化固氮
在环境条件下实现光催化氮还原反应（NRR）活性位点上的N 2富集和N≡N键活化是一个长期追求的目标。在此，制备了一种纳米限制的尖晶石铁钴氧化物（FeCo 2 O 4），它具有低氧化态和更强的Fe对铁活性位点的3d轨道供电子能力，可以有效地将电子转移到N 2 π*轨道上以促进活化。的氮。此外，我们通过纳米限域效应合理地控制了氮分子在纳米限域内腔中的传质，迫使 N 2铁钴氧化物半导体的富集。在这项工作中，纳米限制铁钴氧化物光催化剂的 NRR 性能达到 1.26 μmol h -1 （添加 10 mg 光催化剂），是块状 FeCo 2 O 4的 3.7 倍。我们提出的策略同时满足N 2捕获和氮的活化，并指导开发用于固氮的低氧化态铁基光催化剂。
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