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Exploring the Reduction Mechanism of 99Tc(VII) in NaClO4: A Spectro-Electrochemical Approach
Inorganic Chemistry ( IF 4.3 ) Pub Date : 2022-06-24 , DOI: 10.1021/acs.inorgchem.2c01278 Diana M Rodríguez 1 , Natalia Mayordomo 1 , Andrés Parra-Puerto 2 , Dieter Schild 3 , Vinzenz Brendler 1 , Thorsten Stumpf 1 , Katharina Müller 1
Inorganic Chemistry ( IF 4.3 ) Pub Date : 2022-06-24 , DOI: 10.1021/acs.inorgchem.2c01278 Diana M Rodríguez 1 , Natalia Mayordomo 1 , Andrés Parra-Puerto 2 , Dieter Schild 3 , Vinzenz Brendler 1 , Thorsten Stumpf 1 , Katharina Müller 1
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Technetium (Tc) is an environmentally relevant radioactive contaminant whose migration is limited when Tc(VII) is reduced to Tc(IV). However, its reaction mechanisms are not well understood yet. We have combined electrochemistry, spectroscopy, and microscopy (cyclic voltammetry, rotating disk electrode, X-ray photoelectron spectroscopy, and Raman and scanning electron microscopy) to study Tc(VII) reduction in non-complexing media: 0.5 mM KTcO4 in 2 M NaClO4 in the pH from 2.0 to 10.0. At pH 2.0, Tc(VII) first gains 2.3 ± 0.3 electrons, following Tc(V) rapidly receives 1.3 ± 0.3 electrons yielding Tc(IV). At pH 4.0–10.0, Tc(IV) is directly obtained by transfer of 3.2 ± 0.3 electrons. The reduction of Tc(VII) produced always a black solid identified as Tc(IV) by Raman and XPS. Our results narrow a significant gap in the fundamental knowledge of Tc aqueous chemistry and are important to understand Tc speciation. They provide basic steps on the way from non-complexing to complex media.
中文翻译：
探索 99Tc(VII) 在 NaClO4 中的还原机制：光谱电化学方法
锝 (Tc) 是一种环境相关的放射性污染物，当 Tc(VII) 还原为 Tc(IV) 时，其迁移受到限制。然而，它的反应机理还不是很清楚。我们结合了电化学、光谱学和显微镜（循环伏安法、旋转圆盘电极、X 射线光电子能谱以及拉曼和扫描电子显微镜）来研究 Tc(VII) 在非络合介质中的还原：2 M 中的0.5 mM KTcO 4氯化钠4在 pH 值 2.0 到 10.0 之间。在 pH 2.0 时，Tc(VII) 首先获得 2.3 ± 0.3 个电子，随后 Tc(V) 迅速获得 1.3 ± 0.3 个电子，产生 Tc(IV)。在 pH 4.0–10.0 时，通过 3.2 ± 0.3 个电子的转移直接获得 Tc(IV)。Tc(VII) 的还原总是产生黑色固体，经拉曼和 XPS 鉴定为 Tc(IV)。我们的结果缩小了 Tc 水化学基础知识方面的重大差距，对于理解 Tc 形态很重要。它们提供了从非复杂媒体到复杂媒体的基本步骤。
更新日期：2022-06-24
中文翻译：
探索 99Tc(VII) 在 NaClO4 中的还原机制：光谱电化学方法
锝 (Tc) 是一种环境相关的放射性污染物，当 Tc(VII) 还原为 Tc(IV) 时，其迁移受到限制。然而，它的反应机理还不是很清楚。我们结合了电化学、光谱学和显微镜（循环伏安法、旋转圆盘电极、X 射线光电子能谱以及拉曼和扫描电子显微镜）来研究 Tc(VII) 在非络合介质中的还原：2 M 中的0.5 mM KTcO 4氯化钠4在 pH 值 2.0 到 10.0 之间。在 pH 2.0 时，Tc(VII) 首先获得 2.3 ± 0.3 个电子，随后 Tc(V) 迅速获得 1.3 ± 0.3 个电子，产生 Tc(IV)。在 pH 4.0–10.0 时，通过 3.2 ± 0.3 个电子的转移直接获得 Tc(IV)。Tc(VII) 的还原总是产生黑色固体，经拉曼和 XPS 鉴定为 Tc(IV)。我们的结果缩小了 Tc 水化学基础知识方面的重大差距，对于理解 Tc 形态很重要。它们提供了从非复杂媒体到复杂媒体的基本步骤。
京公网安备 11010802027423号