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Pyrrolic N-Stabilized Monovalent Ni Single-Atom Electrocatalyst for Efficient CO2 Reduction: Identifying the Role of Pyrrolic–N and Synergistic Electrocatalysis
Advanced Functional Materials ( IF 18.5 ) Pub Date : 2022-06-22 , DOI: 10.1002/adfm.202202351 Ramireddy Boppella 1 , Muthu Austeria P 2 , Yujin Kim 1 , Eunhyo Kim 1 , Inae Song 1 , Yaeeun Eom 1 , D. Praveen Kumar 1 , Mani Balamurugan 3 , Eunji Sim 1 , Do Hwan Kim 2 , Tae Kyu Kim 1
Advanced Functional Materials ( IF 18.5 ) Pub Date : 2022-06-22 , DOI: 10.1002/adfm.202202351 Ramireddy Boppella 1 , Muthu Austeria P 2 , Yujin Kim 1 , Eunhyo Kim 1 , Inae Song 1 , Yaeeun Eom 1 , D. Praveen Kumar 1 , Mani Balamurugan 3 , Eunji Sim 1 , Do Hwan Kim 2 , Tae Kyu Kim 1
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Engineering the electronic structure of metal, N-doped carbon catalysts is a potential strategy for increasing the activity and selectivity of CO2 electroreduction reaction (CO2RR). However, establishing a definitive link between structure and performance is extremely difficult due to constrained synthesis approaches that lack the ability to precisely control the specific local environment of MNC catalysts. Herein, a soft-template aided technique is developed for the first time to synthesize pyrrolic N4Ni sites coupled with varying N-type defects to synergistically enhance the CO2RR performance. The optimal catalyst helps attain a CO Faradaic efficiency of 94% at a low potential of −0.6 V and CO partial current density of 59.6 mA cm−2 at −1 V. Results of controlled experimental investigations indicate that the synergy between NiN4 and metal free defect sites can effectively promote the CO2RR activity. Theoretical calculations revealed that the pyrrolic N coordinated NiN4 sites and C atoms next to pyrrolic N (pyrrolic NC) have a lower energy barrier for the formation of COOH* intermediate and optimum CO* binding energy. The pyrrolic N regulate the electronic structure of the catalyst, resulting in lower CO2 adsorption energy and higher intrinsic catalytic activity.
中文翻译：
吡咯氮稳定的单价镍单原子电催化剂用于有效减少二氧化碳：确定吡咯氮和协同电催化的作用
设计金属、N 掺杂碳催化剂的电子结构是提高 CO 2电还原反应 (CO 2 RR) 的活性和选择性的潜在策略。然而，由于受限的合成方法缺乏精确控制 M N C 催化剂的特定局部环境的能力，因此在结构和性能之间建立明确的联系非常困难。在此，首次开发了一种软模板辅助技术来合成吡咯 N 4 Ni 位点以及不同的 N 型缺陷以协同增强 CO 2RR 性能。最佳催化剂有助于在 -0.6 V 的低电位下实现 94% 的 CO 法拉第效率，在 -1 V 下实现 59.6 mA cm -2的 CO 分流密度。受控实验研究的结果表明 Ni N 4之间的协同作用和无金属缺陷位点可以有效促进CO 2 RR 活性。理论计算表明，吡咯 N 配位的 Ni N 4位点和紧邻吡咯 N 的 C 原子（吡咯 N C）对于 COOH* 中间和最佳 CO* 结合能的形成具有较低的能垒。吡咯 N 调节催化剂的电子结构，从而降低 CO 2吸附能和更高的内在催化活性。
更新日期：2022-06-22
中文翻译：
吡咯氮稳定的单价镍单原子电催化剂用于有效减少二氧化碳：确定吡咯氮和协同电催化的作用
设计金属、N 掺杂碳催化剂的电子结构是提高 CO 2电还原反应 (CO 2 RR) 的活性和选择性的潜在策略。然而，由于受限的合成方法缺乏精确控制 M N C 催化剂的特定局部环境的能力，因此在结构和性能之间建立明确的联系非常困难。在此，首次开发了一种软模板辅助技术来合成吡咯 N 4 Ni 位点以及不同的 N 型缺陷以协同增强 CO 2RR 性能。最佳催化剂有助于在 -0.6 V 的低电位下实现 94% 的 CO 法拉第效率，在 -1 V 下实现 59.6 mA cm -2的 CO 分流密度。受控实验研究的结果表明 Ni N 4之间的协同作用和无金属缺陷位点可以有效促进CO 2 RR 活性。理论计算表明，吡咯 N 配位的 Ni N 4位点和紧邻吡咯 N 的 C 原子（吡咯 N C）对于 COOH* 中间和最佳 CO* 结合能的形成具有较低的能垒。吡咯 N 调节催化剂的电子结构，从而降低 CO 2吸附能和更高的内在催化活性。
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