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Critical Evaluation of Reactive Force Fields for Vibrational Spectra: Case Study of Crystalline Cellulose Iβ
Propellants, Explosives, Pyrotechnics ( IF 1.7 ) Pub Date : 2022-06-08 , DOI: 10.1002/prep.202100376 Zhiyu Liu 1 , Peter W. Chung 1
Propellants, Explosives, Pyrotechnics ( IF 1.7 ) Pub Date : 2022-06-08 , DOI: 10.1002/prep.202100376 Zhiyu Liu 1 , Peter W. Chung 1
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Lattice dynamical calculations based on atomic potentials are used in the study of energetic materials for vibrational spectra. Features in the potential energy surface, however, can lead to negative eigenvalues of the dynamical matrix which can signify artifactual underlying dynamic or configurational instabilities or underconvergence. In this paper, using crystalline cellulose Iβ as a representative material, we show that a reactive force field (ReaxFF) necessarily yields structures associated with negative eigenvalues. We then propose a modification through a tapering function to eliminate barriers to potential energy minimization and thereby yield structures with no associated negative eigenvalues. Three particular ReaxFF parameterizations are evaluated with the tapering modification by comparing available electronic structure and experimental results from the literature. The newly minimized structures were evaluated using lattice properties, elastic constants, phonon dispersion, temperature-dependent entropy, and heat capacity. Though the modification allows the models to produce only non-imaginary vibrational spectra, the variations in computed properties can be large between the parameterizations, especially for those being used outside of the context for which the parameters were developed. Our calculations provide important information for the study of the phonon properties of molecular crystals such as cellulose and energetic materials.
中文翻译：
振动光谱反作用力场的批判性评估：结晶纤维素 Iβ 的案例研究
基于原子势的晶格动力学计算用于研究振动光谱的高能材料。然而，势能面中的特征会导致动态矩阵的负特征值，这可能表示人为的潜在动态或构型不稳定性或收敛不足。在本文中，使用结晶纤维素 Iβ 作为代表材料，我们表明反应力场 (ReaxFF) 必然会产生与负特征值相关的结构。然后，我们建议通过一个逐渐变细的函数进行修改，以消除势能最小化的障碍，从而产生没有相关负特征值的结构。通过比较可用的电子结构和文献中的实验结果，通过锥形修改评估了三个特定的 ReaxFF 参数化。使用晶格特性、弹性常数、声子色散、温度相关熵和热容量来评估新最小化的结构。尽管修改允许模型仅产生非想象的振动光谱，但参数化之间的计算特性的变化可能很大，特别是对于那些在开发参数的上下文之外使用的特性。我们的计算为研究分子晶体（如纤维素和含能材料）的声子特性提供了重要信息。弹性常数、声子色散、温度相关熵和热容量。尽管修改允许模型仅产生非想象的振动光谱，但参数化之间的计算特性的变化可能很大，特别是对于那些在开发参数的上下文之外使用的特性。我们的计算为研究分子晶体（如纤维素和含能材料）的声子特性提供了重要信息。弹性常数、声子色散、温度相关熵和热容量。尽管修改允许模型仅产生非想象的振动光谱，但参数化之间的计算特性的变化可能很大，特别是对于那些在开发参数的上下文之外使用的特性。我们的计算为研究分子晶体（如纤维素和含能材料）的声子特性提供了重要信息。特别是对于那些在开发参数的上下文之外使用的人。我们的计算为研究分子晶体（如纤维素和含能材料）的声子特性提供了重要信息。特别是对于那些在开发参数的上下文之外使用的人。我们的计算为研究分子晶体（如纤维素和含能材料）的声子特性提供了重要信息。
更新日期：2022-06-08
中文翻译：
振动光谱反作用力场的批判性评估：结晶纤维素 Iβ 的案例研究
基于原子势的晶格动力学计算用于研究振动光谱的高能材料。然而，势能面中的特征会导致动态矩阵的负特征值，这可能表示人为的潜在动态或构型不稳定性或收敛不足。在本文中，使用结晶纤维素 Iβ 作为代表材料，我们表明反应力场 (ReaxFF) 必然会产生与负特征值相关的结构。然后，我们建议通过一个逐渐变细的函数进行修改，以消除势能最小化的障碍，从而产生没有相关负特征值的结构。通过比较可用的电子结构和文献中的实验结果，通过锥形修改评估了三个特定的 ReaxFF 参数化。使用晶格特性、弹性常数、声子色散、温度相关熵和热容量来评估新最小化的结构。尽管修改允许模型仅产生非想象的振动光谱，但参数化之间的计算特性的变化可能很大，特别是对于那些在开发参数的上下文之外使用的特性。我们的计算为研究分子晶体（如纤维素和含能材料）的声子特性提供了重要信息。弹性常数、声子色散、温度相关熵和热容量。尽管修改允许模型仅产生非想象的振动光谱，但参数化之间的计算特性的变化可能很大，特别是对于那些在开发参数的上下文之外使用的特性。我们的计算为研究分子晶体（如纤维素和含能材料）的声子特性提供了重要信息。弹性常数、声子色散、温度相关熵和热容量。尽管修改允许模型仅产生非想象的振动光谱，但参数化之间的计算特性的变化可能很大，特别是对于那些在开发参数的上下文之外使用的特性。我们的计算为研究分子晶体（如纤维素和含能材料）的声子特性提供了重要信息。特别是对于那些在开发参数的上下文之外使用的人。我们的计算为研究分子晶体（如纤维素和含能材料）的声子特性提供了重要信息。特别是对于那些在开发参数的上下文之外使用的人。我们的计算为研究分子晶体（如纤维素和含能材料）的声子特性提供了重要信息。
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