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Light-driven molecular motors embedded in covalent organic frameworks
Chemical Science ( IF 7.6 ) Pub Date : 2022-06-02 , DOI: 10.1039/d2sc02282f Cosima Stähler 1 , Lars Grunenberg 2, 3 , Maxwell W Terban 2 , Wesley R Browne 1 , Daniel Doellerer 1 , Michael Kathan 1 , Martin Etter 4 , Bettina V Lotsch 2, 3, 5 , Ben L Feringa 1 , Simon Krause 2
Chemical Science ( IF 7.6 ) Pub Date : 2022-06-02 , DOI: 10.1039/d2sc02282f Cosima Stähler 1 , Lars Grunenberg 2, 3 , Maxwell W Terban 2 , Wesley R Browne 1 , Daniel Doellerer 1 , Michael Kathan 1 , Martin Etter 4 , Bettina V Lotsch 2, 3, 5 , Ben L Feringa 1 , Simon Krause 2
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The incorporation of molecular machines into the backbone of porous framework structures will facilitate nano actuation, enhanced molecular transport, and other out-of-equilibrium host–guest phenomena in well-defined 3D solid materials. In this work, we detail the synthesis of a diamine-based light-driven molecular motor and its incorporation into a series of imine-based polymers and covalent organic frameworks (COF). We study structural and dynamic properties of the molecular building blocks and derived self-assembled solids with a series of spectroscopic, diffraction, and theoretical methods. Using an acid-catalyzed synthesis approach, we are able to obtain the first crystalline 2D COF with stacked hexagonal layers that contains 20 mol% molecular motors. The COF features a specific pore volume and surface area of up to 0.45 cm3 g−1 and 604 m2 g−1, respectively. Given the molecular structure and bulkiness of the diamine motor, we study the supramolecular assembly of the COF layers and detail stacking disorders between adjacent layers. We finally probe the motor dynamics with in situ spectroscopic techniques revealing current limitations in the analysis of these new materials and derive important analysis and design criteria as well as synthetic access to new generations of motorized porous framework materials.
中文翻译：
嵌入共价有机框架的光驱动分子马达
将分子机器结合到多孔框架结构的主干中将促进纳米驱动、增强分子传输和其他不平衡的主客体现象在定义明确的 3D 固体材料中。在这项工作中，我们详细介绍了基于二胺的光驱动分子马达的合成及其与一系列基于亚胺的聚合物和共价有机框架 (COF) 的结合。我们通过一系列光谱、衍射和理论方法研究分子构建块和衍生自组装固体的结构和动力学特性。使用酸催化合成方法，我们能够获得第一个具有堆叠六边形层的结晶二维 COF，其中包含 20 mol% 的分子马达。COF 具有高达 0.45 cm 的比孔体积和表面积分别为3 g -1和 604 m 2 g -1。鉴于二胺马达的分子结构和体积庞大，我们研究了 COF 层的超分子组装和相邻层之间的详细堆叠障碍。我们最终用原位光谱技术探索了电机动力学，揭示了这些新材料分析中的当前局限性，并得出了重要的分析和设计标准以及对新一代机动多孔框架材料的合成途径。
更新日期：2022-06-02
中文翻译：
嵌入共价有机框架的光驱动分子马达
将分子机器结合到多孔框架结构的主干中将促进纳米驱动、增强分子传输和其他不平衡的主客体现象在定义明确的 3D 固体材料中。在这项工作中，我们详细介绍了基于二胺的光驱动分子马达的合成及其与一系列基于亚胺的聚合物和共价有机框架 (COF) 的结合。我们通过一系列光谱、衍射和理论方法研究分子构建块和衍生自组装固体的结构和动力学特性。使用酸催化合成方法，我们能够获得第一个具有堆叠六边形层的结晶二维 COF，其中包含 20 mol% 的分子马达。COF 具有高达 0.45 cm 的比孔体积和表面积分别为3 g -1和 604 m 2 g -1。鉴于二胺马达的分子结构和体积庞大，我们研究了 COF 层的超分子组装和相邻层之间的详细堆叠障碍。我们最终用原位光谱技术探索了电机动力学，揭示了这些新材料分析中的当前局限性，并得出了重要的分析和设计标准以及对新一代机动多孔框架材料的合成途径。
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