Atomically dispersed single-atom catalysts have the potential to bridge heterogeneous and homogeneous catalysis. Dozens of single-atom catalysts have been developed, and they exhibit notable catalytic activity and selectivity that are not achievable on metal surfaces. Although promising, there is limited knowledge about the boundaries for the monometallic single-atom phase space, not to mention multimetallic phase spaces. Here, single-atom catalysts based on 37 monometallic elements are synthesized using a dissolution-and-carbonization method, characterized and analysed to build the largest reported library of single-atom catalysts. In conjunction with in situ studies, we uncover unified principles on the oxidation state, coordination number, bond length, coordination element and metal loading of single atoms to guide the design of single-atom catalysts with atomically dispersed atoms anchored on N-doped carbon. We utilize the library to open up complex multimetallic phase spaces for single-atom catalysts and demonstrate that there is no fundamental limit on using single-atom anchor sites as structural units to assemble concentration-complex single-atom catalyst materials with up to 12 different elements. Our work offers a single-atom library spanning from monometallic to concentration-complex multimetallic materials for the rational design of single-atom catalysts.

原子分散的单原子催化剂具有桥接非均相和均相催化的潜力。已经开发了数十种单原子催化剂，它们表现出在金属表面上无法实现的显着催化活性和选择性。尽管很有希望，但对单金属单原子相空间的边界知之甚少，更不用说多金属相空间了。在这里，使用溶解和碳化方法合成了基于 37 种单金属元素的单原子催化剂，对其进行表征和分析，以建立最大的单原子催化剂库。结合原位研究，我们发现了关于氧化态、配位数、键长、配位元素和单原子的金属负载，以指导单原子催化剂的设计，其中原子分散的原子锚定在 N 掺杂的碳上。我们利用该库为单原子催化剂打开了复杂的多金属相空间，并证明使用单原子锚点作为结构单元组装具有多达 12 种不同元素的浓度复杂的单原子催化剂材料没有基本限制. 我们的工作为合理设计单原子催化剂提供了一个从单金属到浓度复杂的多金属材料的单原子库。我们利用该库为单原子催化剂打开了复杂的多金属相空间，并证明使用单原子锚点作为结构单元组装具有多达 12 种不同元素的浓度复杂的单原子催化剂材料没有基本限制. 我们的工作为合理设计单原子催化剂提供了一个从单金属到浓度复杂的多金属材料的单原子库。我们利用该库为单原子催化剂打开了复杂的多金属相空间，并证明使用单原子锚点作为结构单元组装具有多达 12 种不同元素的浓度复杂的单原子催化剂材料没有基本限制. 我们的工作为合理设计单原子催化剂提供了一个从单金属到浓度复杂的多金属材料的单原子库。