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Unique Properties of RhCrOx Cocatalyst Regulating Reactive Oxygen Species Formation in Photocatalytic Overall Water Splitting
ACS Sustainable Chemistry & Engineering ( IF 7.1 ) Pub Date : 2022-03-24 , DOI: 10.1021/acssuschemeng.1c08172 Xianwen Zhang 1, 2 , Zheng Li 1 , Na Ta 1 , Hongxian Han 1
ACS Sustainable Chemistry & Engineering ( IF 7.1 ) Pub Date : 2022-03-24 , DOI: 10.1021/acssuschemeng.1c08172 Xianwen Zhang 1, 2 , Zheng Li 1 , Na Ta 1 , Hongxian Han 1
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Cocatalysts play important roles in the photocatalytic overall water splitting (POWS) reaction. Electron paramagnetic resonance (EPR) spin trap experiments were carried out to study the effects of the RhCrOx cocatalyst on GaN-ZnO in reactive oxygen species (ROS) formation during the POWS reaction. DMPO spin trap studies in aqueous solution suggest that ROS formed during POWS could oxidize DMPO to DMPOX confirmed by H217O isotope experiments. Further spin trap studies by DMPO in DMSO, TEMPO, and 4-oxo-TEMP in aqueous solutions indicate that RhOx could facilitate both the desired hydrogen evolution reaction (HER) and undesired reactions of superoxide radicals and singlet oxygen formation. On the contrary, CrOx inhibits formation of these two ROS although it could not promote the POWS reaction. RhCrOx compromises the above two effects to be an outstanding cocatalyst for POWS. This work suggests that regulation of ROS also should be considered for the design and synthesis of a more efficient cocatalyst for POWS.
中文翻译：
RhCrOx 助催化剂在光催化全水分解中调节活性氧物种形成的独特性能
助催化剂在光催化全水分解 (POWS) 反应中发挥着重要作用。进行了电子顺磁共振 (EPR) 自旋陷阱实验，以研究在 POWS 反应过程中，RhCrO x助催化剂对 GaN-ZnO 在活性氧 (ROS) 形成中的影响。水溶液中的 DMPO 自旋陷阱研究表明，在 POWS 过程中形成的 ROS 可以将 DMPO 氧化为 DMPOX，这已通过 H 2 17 O 同位素实验证实。DMPO 在 DMSO、TEMPO 和 4-oxo-TEMP 水溶液中的进一步自旋陷阱研究表明，RhO x可以促进所需的析氢反应 (HER) 以及超氧自由基和单线态氧形成的不良反应。相反，CrO x抑制这两种 ROS 的形成，尽管它不能促进 POWS 反应。RhCrO x兼顾了上述两种效果，是一种出色的 POWS 助催化剂。这项工作表明，在设计和合成更有效的 POWS 助催化剂时，还应考虑对 ROS 的调节。
更新日期：2022-03-24
中文翻译：
RhCrOx 助催化剂在光催化全水分解中调节活性氧物种形成的独特性能
助催化剂在光催化全水分解 (POWS) 反应中发挥着重要作用。进行了电子顺磁共振 (EPR) 自旋陷阱实验，以研究在 POWS 反应过程中，RhCrO x助催化剂对 GaN-ZnO 在活性氧 (ROS) 形成中的影响。水溶液中的 DMPO 自旋陷阱研究表明，在 POWS 过程中形成的 ROS 可以将 DMPO 氧化为 DMPOX，这已通过 H 2 17 O 同位素实验证实。DMPO 在 DMSO、TEMPO 和 4-oxo-TEMP 水溶液中的进一步自旋陷阱研究表明，RhO x可以促进所需的析氢反应 (HER) 以及超氧自由基和单线态氧形成的不良反应。相反，CrO x抑制这两种 ROS 的形成，尽管它不能促进 POWS 反应。RhCrO x兼顾了上述两种效果，是一种出色的 POWS 助催化剂。这项工作表明，在设计和合成更有效的 POWS 助催化剂时，还应考虑对 ROS 的调节。
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