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g-C3N4-Supported Metal-Pair Catalysts toward Efficient Electrocatalytic Nitrogen Reduction: A Computational Evaluation
Advanced Theory and Simulations ( IF 2.9 ) Pub Date : 2022-02-26 , DOI: 10.1002/adts.202100579 Zeyun Zhang 1 , Xuefei Xu 1
Advanced Theory and Simulations ( IF 2.9 ) Pub Date : 2022-02-26 , DOI: 10.1002/adts.202100579 Zeyun Zhang 1 , Xuefei Xu 1
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Ambient electrocatalytic nitrogen reduction reaction (eNRR) is a low-cost and clean method for large-scale ammonia production. In this work, the authors investigate systematically the potential of 17 3d–5d double-atom metal-pairs catalysts supported on graphitic carbon nitride monolayer (M2@g-C3N4) toward efficient eNRR. Two thermodynamically stable catalysts, V2@g-C3N4 and Ni2@g-C3N4, are identified as excellent candidates with low limiting potentials, small ammonia desorption free energies, and a high catalytic selectivity over the competing hydrogen evolution reaction (HER). The good performances toward eNRR of the two catalysts are both attributed to the cooperation effect of double active sites on nitrogen adsorption and on the early hydrogenation steps; it breaks the intrinsic linear scaling relationships between the adsorption energies of N-containing intermediates and balances the competing needs of a good eNRR catalysts under the help of additional N2 adsorption: a low limiting potential, a small ammonia desorption energy, and a superior ability to suppress the HER. The other considered M2@g-C3N4 behave more like a tuned single-atom catalyst in the eNRR process, and thereby do not exhibit the expected eNRR activity.
中文翻译：
g-C3N4负载的金属对催化剂用于高效电催化氮还原：计算评估
环境电催化氮还原反应（eNRR）是一种低成本、清洁的大规模氨生产方法。在这项工作中，作者系统地研究了负载在石墨氮化碳单层 (M 2 @gC 3 N 4 )上的 17 个 3d-5d 双原子金属对催化剂实现高效 eNRR 的潜力。两种热力学稳定的催化剂，V 2 @gC 3 N 4和 Ni 2 @gC 3 N 4，被确定为具有低限制电位、小氨解吸自由能和对竞争性析氢反应（HER）具有高催化选择性的优秀候选物。两种催化剂对 eNRR 的良好性能均归因于双活性位点对氮吸附和早期加氢步骤的协同作用；它打破了含氮中间体吸附能之间固有的线性比例关系，并在额外的 N 2吸附的帮助下平衡了良好 eNRR 催化剂的竞争需求：低限制电位、小氨解吸能和优越的能力压制她。另一个考虑 M 2 @gC 3 N 4在 eNRR 过程中表现得更像一个调谐的单原子催化剂，因此没有表现出预期的 eNRR 活性。
更新日期：2022-02-26
中文翻译：
g-C3N4负载的金属对催化剂用于高效电催化氮还原：计算评估
环境电催化氮还原反应（eNRR）是一种低成本、清洁的大规模氨生产方法。在这项工作中，作者系统地研究了负载在石墨氮化碳单层 (M 2 @gC 3 N 4 )上的 17 个 3d-5d 双原子金属对催化剂实现高效 eNRR 的潜力。两种热力学稳定的催化剂，V 2 @gC 3 N 4和 Ni 2 @gC 3 N 4，被确定为具有低限制电位、小氨解吸自由能和对竞争性析氢反应（HER）具有高催化选择性的优秀候选物。两种催化剂对 eNRR 的良好性能均归因于双活性位点对氮吸附和早期加氢步骤的协同作用；它打破了含氮中间体吸附能之间固有的线性比例关系，并在额外的 N 2吸附的帮助下平衡了良好 eNRR 催化剂的竞争需求：低限制电位、小氨解吸能和优越的能力压制她。另一个考虑 M 2 @gC 3 N 4在 eNRR 过程中表现得更像一个调谐的单原子催化剂，因此没有表现出预期的 eNRR 活性。
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