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Fabrication of silicotungstic acid immobilized on Ce-based MOF and embedded in Zr-based MOF matrix for green fatty acid esterification
Green Processing and Synthesis ( IF 3.8 ) Pub Date : 2022-01-01 , DOI: 10.1515/gps-2022-0021
Qiuyun Zhang 1, 2, 3 , Binbin Yang 1 , Yuanyuan Tian 1 , Xianju Yang 1 , Rongfei Yu 1 , Jialu Wang 2, 4 , Taoli Deng 1 , Yutao Zhang 2, 3
Affiliation  

In the present study, a facile solvothermal method was used for the synthesis of silicotungstic acid (HSiW) immobilized on Ce-based metal organic framework (Ce-BDC) and embedded in Zr-based metal-organic framework (UiO-66(Zr)) composite catalyst, namely, Ce-BDC@HSiW@UiO-66 for the production of biodiesel through green fatty acid esterification. The obtained hybrids were characterized by various characterization technologies, including Fourier transform infrared, X-ray diffraction, scanning electron microscopy, transmission electron microscopy, N 2 physisorption, X-ray photoelectron spectroscopy, and temperature-programmed desorption of NH 3 (NH 3 -TPD) analysis. The characterization analyses showed that the hybrids have been successfully synthesized. Also, the volume and pore size of UiO-66(Zr) were changed by introducing HSiW@Ce-BDC, and the resulting Ce-BDC@HSiW@UiO-66 possessed the mesoporous structure and relatively high surface area. Simultaneously, the NH 3 -TPD analysis of Ce-BDC@HSiW@UiO-66 reveals that the acid strength was increased in comparison with HSiW@Ce-BDC. In addition, the composite Ce-BDC@HSiW@UiO-66 demonstrated high catalytic activity, and the oleic acid esterification gave 81.5% conversion at optimum conditions of 0.2 g catalysts, 1:30 oleic acid to methanol molar ratio at 130°C for 4 h. More interestingly, after six recycling cycles, the reduction in the conversion rate was only 4.6%, indicating that Ce-BDC@HSiW@UiO-66 has excellent reusability. Our study provides an effective approach to synthesize multifunctional hybrids for green biofuel production.

中文翻译:

硅钨酸固定在 Ce 基 MOF 上并嵌入 Zr 基 MOF 基质中用于绿色脂肪酸酯化的制备

在本研究中,采用简便的溶剂热法合成了固定在 Ce 基金属有机骨架 (Ce-BDC) 上并嵌入 Zr 基金属有机骨架 (UiO-66(Zr) 中的硅钨酸 (HSiW)。 ) 复合催化剂,即 Ce-BDC@HSiW@UiO-66,用于通过绿色脂肪酸酯化生产生物柴油。得到的杂化物通过多种表征技术进行表征,包括傅里叶变换红外、X射线衍射、扫描电子显微镜、透射电子显微镜、N 2 物理吸附、X射线光电子能谱和程序升温脱附NH 3 (NH 3 - TPD) 分析。表征分析表明杂种已成功合成。此外,通过引入 HSiW@Ce-BDC 改变了 UiO-66(Zr) 的体积和孔径,得到的Ce-BDC@HSiW@UiO-66具有介孔结构和较高的表面积。同时,Ce-BDC@HSiW@UiO-66的NH 3 -TPD分析表明,与HSiW@Ce-BDC相比,酸强度有所提高。此外,复合 Ce-BDC@HSiW@UiO-66 表现出高催化活性,在 0.2 g 催化剂、1:30 油酸与甲醇摩尔比和 130°C 的最佳条件下,油酸酯化的转化率为 81.5%。 4小时。更有趣的是,经过六次回收循环后,转化率仅降低了 4.6%,表明 Ce-BDC@HSiW@UiO-66 具有出色的可重复使用性。我们的研究为合成用于绿色生物燃料生产的多功能杂种提供了一种有效的方法。同时,Ce-BDC@HSiW@UiO-66的NH 3 -TPD分析表明,与HSiW@Ce-BDC相比,酸强度有所提高。此外,复合 Ce-BDC@HSiW@UiO-66 表现出高催化活性,在 0.2 g 催化剂、1:30 油酸与甲醇摩尔比和 130°C 的最佳条件下,油酸酯化的转化率为 81.5%。 4小时。更有趣的是,经过六次回收循环后,转化率仅降低了 4.6%,表明 Ce-BDC@HSiW@UiO-66 具有出色的可重复使用性。我们的研究为合成用于绿色生物燃料生产的多功能杂种提供了一种有效的方法。同时,Ce-BDC@HSiW@UiO-66的NH 3 -TPD分析表明,与HSiW@Ce-BDC相比,酸强度有所提高。此外,复合 Ce-BDC@HSiW@UiO-66 表现出高催化活性,在 0.2 g 催化剂、1:30 油酸与甲醇摩尔比和 130°C 的最佳条件下,油酸酯化的转化率为 81.5%。 4小时。更有趣的是,经过六次回收循环后,转化率仅降低了 4.6%,表明 Ce-BDC@HSiW@UiO-66 具有出色的可重复使用性。我们的研究为合成用于绿色生物燃料生产的多功能杂种提供了一种有效的方法。在0.2 g催化剂、1:30油酸与甲醇摩尔比、130°C反应4 h的最佳条件下,油酸酯化转化率为81.5%。更有趣的是,经过六次回收循环后,转化率仅降低了 4.6%,表明 Ce-BDC@HSiW@UiO-66 具有出色的可重复使用性。我们的研究为合成用于绿色生物燃料生产的多功能杂种提供了一种有效的方法。在0.2 g催化剂、1:30油酸与甲醇摩尔比、130°C反应4 h的最佳条件下,油酸酯化转化率为81.5%。更有趣的是,经过六次回收循环后,转化率仅降低了 4.6%,表明 Ce-BDC@HSiW@UiO-66 具有出色的可重复使用性。我们的研究为合成用于绿色生物燃料生产的多功能杂种提供了一种有效的方法。
更新日期:2022-01-01
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