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Post-synthetic modification and chemical modulation of the ZIF-8 MOF using 3-mercaptopropionic acid (MPA): a multi-technique study on thermodynamic and kinetic aspects
Molecular Systems Design & Engineering ( IF 3.2 ) Pub Date : 2021-12-09 , DOI: 10.1039/d1me00080b Gustavo M. Segovia 1 , Juan A. Allegretto 1 , Jimena S. Tuninetti 1 , Lucía B. Pizarro 1 , Agustín S. Picco 1 , Marcelo Ceolín 1 , Tanja Ursula Lüdtke 2 , Elisa Bindini 2 , Desiré Di Silvio 2 , Sergio E. Moya 2 , Omar Azzaroni 1 , Matías Rafti 1
Molecular Systems Design & Engineering ( IF 3.2 ) Pub Date : 2021-12-09 , DOI: 10.1039/d1me00080b Gustavo M. Segovia 1 , Juan A. Allegretto 1 , Jimena S. Tuninetti 1 , Lucía B. Pizarro 1 , Agustín S. Picco 1 , Marcelo Ceolín 1 , Tanja Ursula Lüdtke 2 , Elisa Bindini 2 , Desiré Di Silvio 2 , Sergio E. Moya 2 , Omar Azzaroni 1 , Matías Rafti 1
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We hereby report on the thermodynamic and kinetic aspects of ZIF-8 MOF synthesis when performed using methanolic solutions of precursors and 3-mercaptopropionic acid (MPA) acting as a chemical modifying agent. MPA is of great interest as it allows us to gain control over the surface chemistry, shape, and size of colloidal porous nanounits formed. In particular, small and wide-angle X-ray scattering (SAXS/WAXS), and electron microscopy were employed for determination of suitable MPA : MeImH modification molar ratios for two different approaches: post-synthesis modification (PSM) and coordination modulation (CM). Using the CM approach, in situ time-resolved SAXS/WAXS experiments and dynamic light scattering (DLS) experiments were carried out for a detailed characterization of the MPA influence on the early stages of nucleation and growth processes. Complementary X-ray photoelectron spectroscopy (XPS) and nitrogen adsorption experiments showed that MPA remains mainly surface confined and adds mesoporosity to the synthesized MOF, thus it can be used for positioning thiol moieties without compromising structural integrity. Moreover, isothermal titration calorimetry (ITC) experiments carried out using the PSM strategy allowed us to determine an enthalpy value of ∼7 kJ mol−1 associated with the coordination between Zn2+ and MPA for the first time to our knowledge.
中文翻译：
使用 3-巯基丙酸 (MPA) 对 ZIF-8 MOF 进行后合成改性和化学调节：热力学和动力学方面的多技术研究
我们在此报告了使用前体和 3-巯基丙酸 (MPA) 作为化学改性剂的甲醇溶液进行 ZIF-8 MOF 合成的热力学和动力学方面。MPA 非常有趣，因为它使我们能够控制形成的胶体多孔纳米单元的表面化学、形状和尺寸。特别是，采用小和广角 X 射线散射 (SAXS/WAXS) 和电子显微镜来确定两种不同方法的合适 MPA : MeImH 改性摩尔比：合成后改性 (PSM) 和配位调制 (CM) ）。使用 CM 方法，原位进行了时间分辨 SAXS/WAXS 实验和动态光散射 (DLS) 实验，以详细表征 MPA 对成核和生长过程早期阶段的影响。互补的 X 射线光电子能谱 (XPS) 和氮吸附实验表明，MPA 主要保持表面限制，并为合成的 MOF 增加了介孔性，因此它可用于定位硫醇部分而不影响结构完整性。此外，据我们所知，使用 PSM 策略进行的等温滴定量热 (ITC) 实验使我们能够确定与 Zn 2+和 MPA之间的配位相关的~7 kJ mol -1的焓值。
更新日期：2021-12-23
中文翻译：
使用 3-巯基丙酸 (MPA) 对 ZIF-8 MOF 进行后合成改性和化学调节：热力学和动力学方面的多技术研究
我们在此报告了使用前体和 3-巯基丙酸 (MPA) 作为化学改性剂的甲醇溶液进行 ZIF-8 MOF 合成的热力学和动力学方面。MPA 非常有趣，因为它使我们能够控制形成的胶体多孔纳米单元的表面化学、形状和尺寸。特别是，采用小和广角 X 射线散射 (SAXS/WAXS) 和电子显微镜来确定两种不同方法的合适 MPA : MeImH 改性摩尔比：合成后改性 (PSM) 和配位调制 (CM) ）。使用 CM 方法，原位进行了时间分辨 SAXS/WAXS 实验和动态光散射 (DLS) 实验，以详细表征 MPA 对成核和生长过程早期阶段的影响。互补的 X 射线光电子能谱 (XPS) 和氮吸附实验表明，MPA 主要保持表面限制，并为合成的 MOF 增加了介孔性，因此它可用于定位硫醇部分而不影响结构完整性。此外，据我们所知，使用 PSM 策略进行的等温滴定量热 (ITC) 实验使我们能够确定与 Zn 2+和 MPA之间的配位相关的~7 kJ mol -1的焓值。
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