The rapid synthesis of highly ordered nitrogen-doped mesoporous carbon single crystals with regular and tunable single-crystal morphologies were successfully realized via a controllable co-assembly strategy by using F127 as structure-directing template, 2-methylimidazole as nitrogen source and morphology-adjusting agent, and hexamethylenetetramine as formaldehyde source. Compared with other methods for carbon crystal growth, intricate pre-polymerization steps, taxing synthesis conditions, and long duration time are not requisite for this strategy. Detailed investigation on the effects of 2-methylimidazole dosage, hydrothermal temperature and time, and carbonization temperature on morphology, structure, and nitrogen content of carbon crystals were systematically conducted. Furthermore, one reasonable assembly mechanism was elucidated from both experimental and theoretical perspectives. It was found 2-methylimidazole actively involved in the formation of the polymer matrices via H-bonding to surfactant and chemical reactions with formaldehyde and resorcinol. As such, the introduced 2-methylimidazole not only acted as an effective nitrogen precursor to significantly promote the nitrogen content in resulted crystal carbons, but also served as a positive morphology-tuning agent. Its increasing use successfully achieved the morphology adjustment from hexagonal prisms to rhombic dodecahedrons and then spheres. With intrinsic enriched nitrogen content and large surface area, our synthesized carbon crystals show excellent CO₂ adsorption performance.

以F127为结构导向模板，2-甲基咪唑为氮源，通过可控的共组装策略，成功实现了单晶形貌规则可调的高度有序氮掺杂介孔碳单晶的快速合成剂，六亚甲基四胺为甲醛源。与其他碳晶体生长方法相比，该策略不需要复杂的预聚合步骤、繁琐的合成条件和较长的持续时间。系统地详细研究了2-甲基咪唑用量、水热温度和时间以及碳化温度对碳晶体形貌、结构和氮含量的影响。此外，从实验和理论角度阐明了一种合理的组装机制。发现 2-甲基咪唑通过与表面活性剂的氢键以及与甲醛和间苯二酚的化学反应积极参与聚合物基质的形成。因此，引入的 2-甲基咪唑不仅作为有效的氮前体显着提高所得晶体碳中的氮含量，而且还作为正形态调节剂。其越来越多的使用成功地实现了从六棱柱到菱形十二面体再到球体的形态调整。凭借固有的富集氮含量和大表面积，我们合成的碳晶体显示出优异的 CO 发现 2-甲基咪唑通过与表面活性剂的氢键以及与甲醛和间苯二酚的化学反应积极参与聚合物基质的形成。因此，引入的 2-甲基咪唑不仅作为有效的氮前体显着提高所得晶体碳中的氮含量，而且还作为正形态调节剂。其越来越多的使用成功地实现了从六棱柱到菱形十二面体再到球体的形态调整。凭借固有的富集氮含量和大表面积，我们合成的碳晶体显示出优异的 CO 发现 2-甲基咪唑通过与表面活性剂的氢键以及与甲醛和间苯二酚的化学反应积极参与聚合物基质的形成。因此，引入的 2-甲基咪唑不仅作为有效的氮前体显着提高所得晶体碳中的氮含量，而且还作为正形态调节剂。其越来越多的使用成功地实现了从六棱柱到菱形十二面体再到球体的形态调整。凭借固有的富集氮含量和大表面积，我们合成的碳晶体显示出优异的 CO 引入的 2-甲基咪唑不仅作为一种有效的氮前体显着提高了所得晶体碳中的氮含量，而且还作为一种积极的形态调整剂。其越来越多的使用成功地实现了从六棱柱到菱形十二面体再到球体的形态调整。凭借固有的富集氮含量和大表面积，我们合成的碳晶体显示出优异的 CO 引入的 2-甲基咪唑不仅作为一种有效的氮前体显着提高了所得晶体碳中的氮含量，而且还作为一种积极的形态调整剂。其越来越多的使用成功地实现了从六棱柱到菱形十二面体再到球体的形态调整。凭借固有的富集氮含量和大表面积，我们合成的碳晶体显示出优异的 CO₂吸附性能。