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Molybdenum-Catalyzed Perchlorate Reduction: Robustness, Challenges, and Solutions
ACS ES&T Engineering ( IF 7.4 ) Pub Date : 2021-10-26 , DOI: 10.1021/acsestengg.1c00290 Changxu Ren 1 , Eric Y. Bi 1, 2 , Jinyu Gao 1 , Jinyong Liu 1
ACS ES&T Engineering ( IF 7.4 ) Pub Date : 2021-10-26 , DOI: 10.1021/acsestengg.1c00290 Changxu Ren 1 , Eric Y. Bi 1, 2 , Jinyu Gao 1 , Jinyong Liu 1
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We have recently developed a highly active ligand-enabled (L)Mo–Pd/C catalyst (L = 4,4′-diamino-2,2′-bipyridine) for aqueous perchlorate (ClO4–) reduction with 1 atm H2 at room temperature. This study reports on a series of satisfactory properties of this catalyst closely relevant to ClO4– treatment in waste brines resulting from ion-exchange resin regeneration. In the presence of concentrated salts and humic acid, the catalyst experienced limited inhibition but completed ClO4– reduction in a few hours with an adjustable loading between 0.2 and 2 g/L. The catalyst was not deactivated by the high oxidative stress from multiple spikes of 100 mM ClO4–. The challenge of deactivation by nitrate was solved by pretreating the brine with In–Pd/Al2O3. The loss of activity upon ligand hydrogenation was overcome by regenerating the Pd/C at pH 12. We also optimized the catalyst formulation and saved 70% of Pd without sacrificing the activity. The substantially enhanced performance and lowered adverse environmental impacts of (L)Mo–Pd/C make the catalytic treatment competitive to microbial reactors for ClO4– reduction. We showcase the power of coordination chemistry in environmental technology innovation and expect this catalyst to promote the reuse of ClO4–-selective resins for sustainable water treatment.
中文翻译：
钼催化的高氯酸盐还原：稳健性、挑战和解决方案
我们最近开发了一种高活性的配体启用的 ( L )Mo–Pd/C 催化剂 ( L = 4,4'-diamino-2,2'-bipyridine)，用于用 1 atm H 2还原水性高氯酸盐 (ClO 4 – )在室温下。本研究报告了该催化剂的一系列令人满意的性能，这些性能与离子交换树脂再生产生的废盐水中的 ClO 4处理密切相关。在浓盐和腐植酸存在下，催化剂经历了有限的抑制作用，但完成了 ClO 4 -可在 0.2 到 2 g/L 之间调节负载，在几小时内减少。100 mM ClO 4 –的多个尖峰产生的高氧化应激不会使催化剂失活。通过用 In-Pd/Al 2 O 3预处理盐水解决了硝酸盐失活的挑战。通过在 pH 12 下再生 Pd/C 克服了配体氢化时活性的损失。我们还优化了催化剂配方，在不牺牲活性的情况下节省了 70% 的 Pd。( L )Mo-Pd/C显着提高性能并降低对环境的不利影响，使催化处理对 ClO 4 -的微生物反应器具有竞争力减少。我们展示了配位化学在环境技术创新中的力量，并期望这种催化剂能够促进 ClO 4选择性树脂在可持续水处理中的再利用。
更新日期：2021-10-26
中文翻译：
钼催化的高氯酸盐还原：稳健性、挑战和解决方案
我们最近开发了一种高活性的配体启用的 ( L )Mo–Pd/C 催化剂 ( L = 4,4'-diamino-2,2'-bipyridine)，用于用 1 atm H 2还原水性高氯酸盐 (ClO 4 – )在室温下。本研究报告了该催化剂的一系列令人满意的性能，这些性能与离子交换树脂再生产生的废盐水中的 ClO 4处理密切相关。在浓盐和腐植酸存在下，催化剂经历了有限的抑制作用，但完成了 ClO 4 -可在 0.2 到 2 g/L 之间调节负载，在几小时内减少。100 mM ClO 4 –的多个尖峰产生的高氧化应激不会使催化剂失活。通过用 In-Pd/Al 2 O 3预处理盐水解决了硝酸盐失活的挑战。通过在 pH 12 下再生 Pd/C 克服了配体氢化时活性的损失。我们还优化了催化剂配方，在不牺牲活性的情况下节省了 70% 的 Pd。( L )Mo-Pd/C显着提高性能并降低对环境的不利影响，使催化处理对 ClO 4 -的微生物反应器具有竞争力减少。我们展示了配位化学在环境技术创新中的力量，并期望这种催化剂能够促进 ClO 4选择性树脂在可持续水处理中的再利用。
京公网安备 11010802027423号