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Hybrid Metal–Boron Diatomic Site Embedded in C2N Monolayer Promotes C–C Coupling in CO2 Electroreduction
Small ( IF 13.0 ) Pub Date : 2021-09-23 , DOI: 10.1002/smll.202104445 Miaomiao He 1 , Wei An 1 , Yuanqiang Wang 1 , Yong Men 1 , Shuang Liu 1
Small ( IF 13.0 ) Pub Date : 2021-09-23 , DOI: 10.1002/smll.202104445 Miaomiao He 1 , Wei An 1 , Yuanqiang Wang 1 , Yong Men 1 , Shuang Liu 1
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Double-atom catalyst (DAC) has gained much interest for its versatile tuning and synergistic effect of dual-atom active sites. Metal (M)–metal (M) diatomic sites, either homo- or heteronuclear, are typically researched. Hybrid metal-non-metal combined sites have rarely been studied and even the viability of such active sites are unknown. Herein, CO2 electroreduction (CO2RR) is explored on M@X-C2N (M = Fe, Co, Ni, and Cu; X = S, P, and B) which renders naturally generated M–X diatomic site. Using spin-polarized density functional theory coupled with computational hydrogen electrode model, it is demonstrated that the functionality of hybrid M–B dual-atom center is superior over that of a single- or double-M center in driving CO2RR especially C–C coupling. Among metal–boron DACs studies, Fe@B-C2N (μ = 2μB) exhibits the lowest free energy barrier of 0.17 eV in C–C coupling whereas Ni@B-C2N (μ = 0μB) mainly produces CH4 with the lowest barrier of 0.42 eV. Hence, the electronic spin state of M can be particularly important in modulating selectivity and C–C coupling barrier in CO2RR. Fe@B-C2N is predicted as the promising catalyst for CO2RR towards C2+ products owing partially to its enhanced spin state. The findings can enrich the design strategy of electrocatalysts normally running at ambient conditions.
中文翻译：
嵌入在 C2N 单层中的混合金属 - 硼双原子位点促进 CO2 电还原中的 C-C 耦合
双原子催化剂 (DAC) 因其双原子活性位点的多功能调节和协同效应而备受关注。通常研究金属 (M)-金属 (M) 双原子位点，无论是同核还是异核。很少研究混合金属 - 非金属组合位点，甚至此类活性位点的可行性也是未知的。在此，CO 2电解还原（CO 2 RR）进行了探讨M上@ XC 2 Ñ（M =铁，钴，镍，和Cu; X =S、P 和 B）呈现自然生成的 M-X 双原子位点。使用自旋极化密度泛函理论结合计算氢电极模型，证明混合 M-B 双原子中心的功能优于单或双 M 中心在驱动 CO 2 RR 尤其是 C– C 耦合。在金属-硼 DAC 研究中，Fe@BC 2 N (μ = 2μ B ) 在 C-C 耦合中表现出 0.17 eV 的最低自由能垒，而 Ni@BC 2 N (μ = 0μ B ) 主要产生 CH 4最低势垒为 0.42 eV。因此，M 的电子自旋态在调节 CO 2 RR 中的选择性和 C-C 耦合势垒方面尤为重要。Fe@BC 2 N 被预测为 CO 2 RR 向 C 2+产物的有前途的催化剂，部分原因是其增强的自旋状态。这些发现可以丰富通常在环境条件下运行的电催化剂的设计策略。
更新日期：2021-10-21
中文翻译：
嵌入在 C2N 单层中的混合金属 - 硼双原子位点促进 CO2 电还原中的 C-C 耦合
双原子催化剂 (DAC) 因其双原子活性位点的多功能调节和协同效应而备受关注。通常研究金属 (M)-金属 (M) 双原子位点，无论是同核还是异核。很少研究混合金属 - 非金属组合位点，甚至此类活性位点的可行性也是未知的。在此，CO 2电解还原（CO 2 RR）进行了探讨M上@ XC 2 Ñ（M =铁，钴，镍，和Cu; X =S、P 和 B）呈现自然生成的 M-X 双原子位点。使用自旋极化密度泛函理论结合计算氢电极模型，证明混合 M-B 双原子中心的功能优于单或双 M 中心在驱动 CO 2 RR 尤其是 C– C 耦合。在金属-硼 DAC 研究中，Fe@BC 2 N (μ = 2μ B ) 在 C-C 耦合中表现出 0.17 eV 的最低自由能垒，而 Ni@BC 2 N (μ = 0μ B ) 主要产生 CH 4最低势垒为 0.42 eV。因此，M 的电子自旋态在调节 CO 2 RR 中的选择性和 C-C 耦合势垒方面尤为重要。Fe@BC 2 N 被预测为 CO 2 RR 向 C 2+产物的有前途的催化剂，部分原因是其增强的自旋状态。这些发现可以丰富通常在环境条件下运行的电催化剂的设计策略。
京公网安备 11010802027423号