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Steric effect induces CO electroreduction to CH4 on Cu–Au alloys
Journal of Materials Chemistry A ( IF 10.7 ) Pub Date : 2021-08-31 , DOI: 10.1039/d1ta06162c Anxiang Guan 1 , Qihao Wang 1 , Yali Ji 1 , Si Li 1 , Chao Yang 1 , Linping Qian 1 , Lijuan Zhang 1 , Limin Wu 2 , Gengfeng Zheng 1
Journal of Materials Chemistry A ( IF 10.7 ) Pub Date : 2021-08-31 , DOI: 10.1039/d1ta06162c Anxiang Guan 1 , Qihao Wang 1 , Yali Ji 1 , Si Li 1 , Chao Yang 1 , Linping Qian 1 , Lijuan Zhang 1 , Limin Wu 2 , Gengfeng Zheng 1
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The electrocatalytic reduction of carbon monoxide (CO) is an emerging direction with new catalyst structures, among which the bimetallic component catalysts feature both functional diversity and high-density of active sites. In this work, we demonstrate that the fine tuning of adjacent bimetallic sites can allow us to select different reaction pathways toward C1 or C2 products in the electroreduction of CO. Cu and Cu–Au alloy catalysts with different atomic ratios were fabricated and investigated for appropriate molecular distances. The pure Cu catalyst was found to be active for electroreducing CO to C2H4, as the adjacent Cu sites were beneficial for adsorbing multiple CO molecules and subsequent C–C coupling. On the other hand, alloying Cu with Au introduced steric hindrance and a larger intermolecular distance between adjacent adsorbed *CO intermediates, thus leading to a decrease of C2H4 selectivity but an enhanced CH4 pathway. Our work revealed the importance of spacing between active sites for CO electroreduction, which can benefit the catalyst design to further improve activities and selectivities in electrocatalytic CO reduction.
中文翻译：
空间效应在 Cu-Au 合金上诱导 CO 电还原为 CH4
一氧化碳（CO）的电催化还原是一个具有新催化剂结构的新兴方向，其中双金属组分催化剂具有功能多样性和高活性位点密度的特点。在这项工作中，我们证明了对相邻双金属位点的微调可以让我们在 CO 电还原过程中选择不同的反应途径生成 C 1或 C 2产物。制造并研究了具有不同原子比的 Cu 和 Cu-Au 合金催化剂适当的分子距离。发现纯铜催化剂对于将 CO 电还原为 C 2 H 4具有活性，因为相邻的 Cu 位点有利于吸附多个 CO 分子和随后的 C-C 耦合。另一方面，Cu与Au的合金引入了空间位阻和相邻吸附的*CO中间体之间更大的分子间距离，从而导致C 2 H 4选择性降低但CH 4途径增强。我们的工作揭示了 CO 电还原活性位点间距的重要性，这有利于催化剂设计，进一步提高电催化 CO 还原的活性和选择性。
更新日期：2021-09-24
中文翻译：
空间效应在 Cu-Au 合金上诱导 CO 电还原为 CH4
一氧化碳（CO）的电催化还原是一个具有新催化剂结构的新兴方向，其中双金属组分催化剂具有功能多样性和高活性位点密度的特点。在这项工作中，我们证明了对相邻双金属位点的微调可以让我们在 CO 电还原过程中选择不同的反应途径生成 C 1或 C 2产物。制造并研究了具有不同原子比的 Cu 和 Cu-Au 合金催化剂适当的分子距离。发现纯铜催化剂对于将 CO 电还原为 C 2 H 4具有活性，因为相邻的 Cu 位点有利于吸附多个 CO 分子和随后的 C-C 耦合。另一方面，Cu与Au的合金引入了空间位阻和相邻吸附的*CO中间体之间更大的分子间距离，从而导致C 2 H 4选择性降低但CH 4途径增强。我们的工作揭示了 CO 电还原活性位点间距的重要性，这有利于催化剂设计，进一步提高电催化 CO 还原的活性和选择性。
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