Frontiers in Microbiology ( IF 4.0 ) Pub Date : 2021-09-24 , DOI: 10.3389/fmicb.2021.735793 Xiu-Juan Wang 1, 2, 3 , Nan Zhang 4 , Zhao-Jie Teng 2 , Peng Wang 1, 3 , Wei-Peng Zhang 1 , Xiu-Lan Chen 2, 3 , Yu-Zhong Zhang 1, 2, 3 , Yin Chen 1, 5 , Hui-Hui Fu 1 , Chun-Yang Li 1, 3
Dimethylsulfide (DMS) and dimethylsulfoxide (DMSO) are widespread in marine environment, and are important participants in the global sulfur cycle. Microbiol oxidation of DMS to DMSO represents a major sink of DMS in marine surface waters. The SAR11 clade and the marine
中文翻译:
通过二甲硫醚氧化形成二甲亚砜的结构和机理见解
二甲硫醚(DMS)和二甲亚砜(DMSO)广泛存在于海洋环境中,是全球硫循环的重要参与者。 DMS 微生物氧化为 DMSO 是海洋表层水中 DMS 的主要汇。 SAR11进化枝和海洋玫瑰杆菌属进化枝(MRC)是海洋表面海水中最丰富的异养细菌。据报道,来自 MRC 和 SAR11 细菌的三甲胺单加氧酶(Tmm,EC 1.14.13.148)可能会氧化 DMS 生成 DMSO。然而,DMS氧化的结构基础尚未得到解释。在这里,我们鉴定了 SAR11 细菌的 Tmm 同源物远洋杆菌属sp。 HTCC7211(Tmm 7211 )。 Tmm 7211表现出 DMS 氧化活性体外。我们进一步解析了Tmm 7211和DMS浸泡后的Tmm 7211的晶体结构,并提出了Tmm 7211的催化机理,包括还原半反应和氧化半反应。 FAD 和 NADPH 分子对于 Tmm 7211的催化至关重要。在还原半反应中,FAD 被 NADPH 还原。在氧化半反应中,还原的FAD与O 2反应形成C4a-(氢)过氧黄素。 DMS的结合可能会排斥NADP +的烟酰胺环,使NADP +产生构象变化,关闭底物入口,将活性C4a-(氢)过氧黄素暴露于DMS,完成DMS的氧化。 Tmm 7211所提出的催化机制可能被 MRC 和 SAR11 细菌广泛采用。 这项研究提供了关于海洋细菌中 DMS 转化为 DMSO 的重要见解,从而更好地了解全球硫循环。