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Surface-Electronic-Structure Reconstruction of Perovskite via Double-Cation Gradient Etching for Superior Water Oxidation
Nano Letters ( IF 9.6 ) Pub Date : 2021-09-23 , DOI: 10.1021/acs.nanolett.1c02623 Jingyan Zhang 1 , Junfu Li 1 , Chenglin Zhong 2, 3 , Pinxian Xi 4 , Dongliang Chao 3 , Daqiang Gao 1
Nano Letters ( IF 9.6 ) Pub Date : 2021-09-23 , DOI: 10.1021/acs.nanolett.1c02623 Jingyan Zhang 1 , Junfu Li 1 , Chenglin Zhong 2, 3 , Pinxian Xi 4 , Dongliang Chao 3 , Daqiang Gao 1
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Reconstructing the surface-electronic-structure of catalysts for efficient electrocatalytic activity is crucial but still under intense exploration. Herein, we introduce a double-cation gradient etching technique to manipulate the electronic structure of perovskite LaCoO3. With the gradient dissolution of cations, the surface was reconstructed, and the perovskite/spinel heterostructure V-LCO/Co3O4 (V-LCO refers to LaCoO3 with La and Co vacancies) can be realized. Its surface-electronic-structure is effectively regulated due to the heterogeneous interface effect and abundant vacancies, resulting in a significantly enhanced activity for oxygen evolution reaction (OER). The V-LCO/Co3O4 exhibits low electrochemical activation energy and 2 orders of magnitude higher carrier concentrations (1.36 × 1021 cm–3) compared with LCO (6.03 × 1019 cm–3). Density functional theory (DFT) calculation unveils that the directional reconstruction of surface-electronic-structure enables the d-band center of V-LCO/Co3O4 to a moderate position, endowing perfect adsorption strength for oxo groups and thus promoting the electrocatalytic activity.
中文翻译：
通过双阳离子梯度蚀刻对钙钛矿进行表面电子结构重建以实现优异的水氧化
重建催化剂的表面电子结构以实现有效的电催化活性至关重要，但仍在深入探索中。在此，我们引入了双阳离子梯度蚀刻技术来操纵钙钛矿 LaCoO 3的电子结构。随着阳离子的梯度溶解，表面被重建，可以实现钙钛矿/尖晶石异质结构V-LCO/Co 3 O 4（V-LCO是指具有La和Co空位的LaCoO 3）。由于异质界面效应和丰富的空位，其表面电子结构得到有效调节，从而显着增强了析氧反应（OER）的活性。V-LCO/Co 3 O 4表现出低的电化学活化能和2个数量级更高载流子浓度（1.36×10的21厘米-3与LCO相比）（6.03×10 19厘米-3）。密度泛函理论 (DFT) 计算表明，表面电子结构的定向重构使V-LCO/Co 3 O 4的d 带中心处于中等位置，赋予氧代基团完美的吸附强度，从而促进电催化活动。
更新日期：2021-10-13
中文翻译：
通过双阳离子梯度蚀刻对钙钛矿进行表面电子结构重建以实现优异的水氧化
重建催化剂的表面电子结构以实现有效的电催化活性至关重要，但仍在深入探索中。在此，我们引入了双阳离子梯度蚀刻技术来操纵钙钛矿 LaCoO 3的电子结构。随着阳离子的梯度溶解，表面被重建，可以实现钙钛矿/尖晶石异质结构V-LCO/Co 3 O 4（V-LCO是指具有La和Co空位的LaCoO 3）。由于异质界面效应和丰富的空位，其表面电子结构得到有效调节，从而显着增强了析氧反应（OER）的活性。V-LCO/Co 3 O 4表现出低的电化学活化能和2个数量级更高载流子浓度（1.36×10的21厘米-3与LCO相比）（6.03×10 19厘米-3）。密度泛函理论 (DFT) 计算表明，表面电子结构的定向重构使V-LCO/Co 3 O 4的d 带中心处于中等位置，赋予氧代基团完美的吸附强度，从而促进电催化活动。
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