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Enhancement of Mass Transfer for Facilitating Industrial-Level CO2 Electroreduction on Atomic Ni?N4 Sites
Advanced Energy Materials ( IF 24.4 ) Pub Date : 2021-09-23 , DOI: 10.1002/aenm.202102152 Baotong Chen 1 , Boran Li 2 , Ziqi Tian 2 , Wenbo Liu 1 , WenPing Liu 1 , Weiwei Sun 1 , Kang Wang 1 , Liang Chen 2 , Jianzhuang Jiang 1
Advanced Energy Materials ( IF 24.4 ) Pub Date : 2021-09-23 , DOI: 10.1002/aenm.202102152 Baotong Chen 1 , Boran Li 2 , Ziqi Tian 2 , Wenbo Liu 1 , WenPing Liu 1 , Weiwei Sun 1 , Kang Wang 1 , Liang Chen 2 , Jianzhuang Jiang 1
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Herein, an active catalyst A-Ni@CMK is developed with the atomically dispersed NiN4 moieties on the mesoporous carbon for the electrocatalytic CO2 reduction reaction (CO2RR) through a step-by-step pore-filling synthetic strategy. Concretely, the as-synthesized catalyst A-Ni@CMK exhibits outstanding catalytic performance for CO2RR in the H-cell with a Faradaic efficiency of CO (FECO) > 80% in a wide electrochemical potential window (−0.5 to −0.9 V vs RHE) and a large CO partial current density (jCO) of 24 and 51 mA cm−2 at −0.6 and −0.8 V versus RHE, respectively. Notably, jCO for A-Ni@CMK can further reach the industrial-level values of 366 mA cm−2 at −0.8 V versus RHE, respectively, with the FECO > 95% in the flow cell, surpassing those for all the thus far reported NiNC catalysts and representing one of the best values for the catalysts for CO2RR. Moreover, comparative experimental studies in combination with density functional theory calculations demonstrate that the intrinsic high activity of the atomic NiN4 sites towards CO2RR results in high selectivity. Nevertheless, the mesoporous channels favor the mass transmission for both reactant CO2 and gas-product CO, which in turn enhances the reaction kinetics, leading to the improved overall performance of the as-prepared A-Ni@CMK catalyst for CO2-to-CO conversion.
中文翻译：
增强传质以促进 Ni?N4 原子位点的工业级 CO2 电还原
在此，通过逐步填孔合成策略，开发了一种活性催化剂 A-Ni@CMK ，在介孔碳上具有原子分散的Ni N 4部分，用于电催化CO 2还原反应（CO 2 RR）。具体而言，合成的催化剂A-Ni系@ CMK表现出对CO杰出催化性能2 RR在H-细胞与CO（FE的法拉第效率CO）>在宽电化学电势窗（-0.5％至80％-0.9 V vs RHE) 和大 CO 部分电流密度 ( j CO ) 分别为 24 和 51 mA cm -2在 -0.6 V 和 -0.8 V 相对 RHE。值得注意的是，j CO对于 A-Ni@CMK，在 -0.8 V 和 RHE 时分别达到 366 mA cm -2的工业级值， 流动池中的 FE CO > 95%，超过了迄今为止所有报道的 Ni N C 催化剂，代表 CO 2 RR催化剂的最佳值之一。此外，与密度泛函理论计算组合比较实验研究表明，该原子的Ni的固有高活性 Ñ 4朝CO站点2在高选择性RR结果。然而，介孔通道有利于两种反应物 CO 2的传质和气体产物 CO，这反过来增强了反应动力学，从而提高了所制备的 A-Ni@CMK 催化剂在 CO 2到 CO 转化中的整体性能。
更新日期：2021-10-27
中文翻译：
增强传质以促进 Ni?N4 原子位点的工业级 CO2 电还原
在此，通过逐步填孔合成策略，开发了一种活性催化剂 A-Ni@CMK ，在介孔碳上具有原子分散的Ni N 4部分，用于电催化CO 2还原反应（CO 2 RR）。具体而言，合成的催化剂A-Ni系@ CMK表现出对CO杰出催化性能2 RR在H-细胞与CO（FE的法拉第效率CO）>在宽电化学电势窗（-0.5％至80％-0.9 V vs RHE) 和大 CO 部分电流密度 ( j CO ) 分别为 24 和 51 mA cm -2在 -0.6 V 和 -0.8 V 相对 RHE。值得注意的是，j CO对于 A-Ni@CMK，在 -0.8 V 和 RHE 时分别达到 366 mA cm -2的工业级值， 流动池中的 FE CO > 95%，超过了迄今为止所有报道的 Ni N C 催化剂，代表 CO 2 RR催化剂的最佳值之一。此外，与密度泛函理论计算组合比较实验研究表明，该原子的Ni的固有高活性 Ñ 4朝CO站点2在高选择性RR结果。然而，介孔通道有利于两种反应物 CO 2的传质和气体产物 CO，这反过来增强了反应动力学，从而提高了所制备的 A-Ni@CMK 催化剂在 CO 2到 CO 转化中的整体性能。
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