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Quinone-Based Conducting Three-Dimensional Metal–Organic Framework as a Cathode Material for Lithium-Ion Batteries
The Journal of Physical Chemistry C ( IF 3.3 ) Pub Date : 2021-09-21 , DOI: 10.1021/acs.jpcc.1c06870 Huanhuan Dong 1 , Hongge Gao 2 , Jiarun Geng 1 , Xuesen Hou 1 , Suning Gao 1 , Shiwen Wang 2 , Shulei Chou 1, 3
The Journal of Physical Chemistry C ( IF 3.3 ) Pub Date : 2021-09-21 , DOI: 10.1021/acs.jpcc.1c06870 Huanhuan Dong 1 , Hongge Gao 2 , Jiarun Geng 1 , Xuesen Hou 1 , Suning Gao 1 , Shiwen Wang 2 , Shulei Chou 1, 3
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The low electronic conductivity of organic electrode materials leads to sluggish reaction kinetics and inferior electrochemical performance of lithium-ion batteries. Herein, the conducting three-dimensional metal–organic framework (3D-MOF) (NBu4)2Fe2(DHBQ)3 was synthesized through a facile aqueous addition reaction. The intramolecular charge delocalization through the robust π–d conjugation between DHBQ ligands and Fe3+ centers is favorable for long-range electron migration, resulting in high electronic conductivity of the 3D hollow (NBu4)2Fe2(DHBQ)3. When applied as the cathode material, (NBu4)2Fe2(DHBQ)3 delivers a reversible capacity of 137.2 mA h g–1 at 10 mA g–1 and 95.2 mA h g–1 at 1000 mA g–1. The capacity retention reached up to 91.4% after 350 cycles at 500 mA g–1 with about 100% Coulombic efficiency. Fourier-transform infrared spectroscopy and X-ray photoelectron spectroscopy tests reveal that the conjugated carbonyls of DHBQ organic linkers contribute the redox centers and undergo a 5e– reaction mechanism during charge and discharge processes. These excellent electrochemical performances could be attributed to the fast electron/ion migration kinetics because of high electronic conductivity and the hollow structure of (NBu4)2Fe2(DHBQ)3. All the positive results could facilitate the implementation of conductive MOFs for energy conversion and storage acceleration.
中文翻译：
醌基导电三维金属-有机骨架作为锂离子电池正极材料
有机电极材料的低电导率导致锂离子电池的反应动力学缓慢和电化学性能较差。在此，导电三维金属有机骨架 (3D-MOF) (NBu 4 ) 2 Fe 2 (DHBQ) 3是通过简单的水加成反应合成的。通过 DHBQ 配体和 Fe 3+中心之间强大的 π-d 共轭，分子内电荷离域有利于长距离电子迁移，导致 3D 空心 (NBu 4 ) 2 Fe 2 (DHBQ) 3 的高电子电导率。当用作正极材料时，(NBu4）2的Fe 2（DHBQ）3提供137.2毫安Hg的可逆容量-1在10mA克-1和95.2毫安汞柱-1以1000mA克-1。在 500 mA g –1 下循环 350 次后，容量保持率高达 91.4%，库仑效率约为 100%。傅里叶变换红外光谱和 X 射线光电子能谱测试表明 DHBQ 有机连接体的共轭羰基有助于氧化还原中心并经历 5e –充放电过程中的反应机理。这些优异的电化学性能可归因于快速的电子/离子迁移动力学，因为 (NBu 4 ) 2 Fe 2 (DHBQ) 3具有高电子电导率和中空结构。所有积极的结果都可以促进导电 MOF 用于能量转换和存储加速的实施。
更新日期：2021-09-30
中文翻译：
醌基导电三维金属-有机骨架作为锂离子电池正极材料
有机电极材料的低电导率导致锂离子电池的反应动力学缓慢和电化学性能较差。在此，导电三维金属有机骨架 (3D-MOF) (NBu 4 ) 2 Fe 2 (DHBQ) 3是通过简单的水加成反应合成的。通过 DHBQ 配体和 Fe 3+中心之间强大的 π-d 共轭，分子内电荷离域有利于长距离电子迁移，导致 3D 空心 (NBu 4 ) 2 Fe 2 (DHBQ) 3 的高电子电导率。当用作正极材料时，(NBu4）2的Fe 2（DHBQ）3提供137.2毫安Hg的可逆容量-1在10mA克-1和95.2毫安汞柱-1以1000mA克-1。在 500 mA g –1 下循环 350 次后，容量保持率高达 91.4%，库仑效率约为 100%。傅里叶变换红外光谱和 X 射线光电子能谱测试表明 DHBQ 有机连接体的共轭羰基有助于氧化还原中心并经历 5e –充放电过程中的反应机理。这些优异的电化学性能可归因于快速的电子/离子迁移动力学，因为 (NBu 4 ) 2 Fe 2 (DHBQ) 3具有高电子电导率和中空结构。所有积极的结果都可以促进导电 MOF 用于能量转换和存储加速的实施。
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