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Dynamics of Nanoparticles in Polydisperse Polymer Networks: from Free Diffusion to Hopping
Macromolecules ( IF 5.1 ) Pub Date : 2021-09-16 , DOI: 10.1021/acs.macromol.1c01394 Valerio Sorichetti 1, 2, 3 , Virginie Hugouvieux 3 , Walter Kob 2
Macromolecules ( IF 5.1 ) Pub Date : 2021-09-16 , DOI: 10.1021/acs.macromol.1c01394 Valerio Sorichetti 1, 2, 3 , Virginie Hugouvieux 3 , Walter Kob 2
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Using molecular dynamics simulations, we study the static and dynamic properties of spherical nanoparticles (NPs) embedded in a disordered and polydisperse polymer network. Purely repulsive and weakly attractive polymer–NP interactions are considered. It is found that for both types of particles, the NP dynamics at intermediate and long times is controlled by the confinement parameter C = σN/λ, where σN is the NP diameter and λ is the dynamic localization length of the cross-links. Three dynamical regimes are identified: (i) for weak confinement (C ≲ 1), the NPs can freely diffuse through the mesh; (ii) for strong confinement (1 ≲ C ≲ 3), NPs proceed by means of activated hopping; (iii) for extreme confinement (C ≳ 3), the mean-squared displacement shows on intermediate time scales a quasi-plateau because the NPs are trapped by the mesh for very long times. Escaping from this local cage is a process that depends strongly on the local environment, thus giving rise to an extremely heterogeneous relaxation dynamics. The simulation data are compared with the two main theories for the diffusion process of NPs in gels. Both theories give a very good description of the C dependence of the NP diffusion constant but fail to reproduce the heterogeneous dynamics at intermediate time scales.
中文翻译：
多分散聚合物网络中纳米粒子的动力学：从自由扩散到跳跃
使用分子动力学模拟，我们研究了嵌入无序和多分散聚合物网络中的球形纳米粒子 (NP) 的静态和动态特性。考虑纯排斥和弱吸引力的聚合物-NP 相互作用。发现对于这两种类型的粒子，中长时间的 NP 动力学受限制参数C = σ N /λ 控制，其中 σ N是 NP 直径，λ 是交联的动态定位长度. 确定了三种动力学状态：（i）对于弱限制（C ≲ 1），NPs 可以通过网格自由扩散；(ii) 对于强约束 (1 ≲ C≲ 3)，NPs通过激活的跳跃进行；(iii) 对于极端限制 ( C ≳ 3)，均方位移在中间时间尺度上显示为准平稳状态，因为 NP 被网格困住了很长时间。逃离这个局部笼子是一个强烈依赖于局部环境的过程，因此产生了极其异质的松弛动力学。模拟数据与凝胶中纳米颗粒扩散过程的两种主要理论进行了比较。两种理论都很好地描述了 NP 扩散常数的C依赖性，但未能再现中间时间尺度的异质动力学。
更新日期：2021-09-28
中文翻译：
多分散聚合物网络中纳米粒子的动力学：从自由扩散到跳跃
使用分子动力学模拟，我们研究了嵌入无序和多分散聚合物网络中的球形纳米粒子 (NP) 的静态和动态特性。考虑纯排斥和弱吸引力的聚合物-NP 相互作用。发现对于这两种类型的粒子，中长时间的 NP 动力学受限制参数C = σ N /λ 控制，其中 σ N是 NP 直径，λ 是交联的动态定位长度. 确定了三种动力学状态：（i）对于弱限制（C ≲ 1），NPs 可以通过网格自由扩散；(ii) 对于强约束 (1 ≲ C≲ 3)，NPs通过激活的跳跃进行；(iii) 对于极端限制 ( C ≳ 3)，均方位移在中间时间尺度上显示为准平稳状态，因为 NP 被网格困住了很长时间。逃离这个局部笼子是一个强烈依赖于局部环境的过程，因此产生了极其异质的松弛动力学。模拟数据与凝胶中纳米颗粒扩散过程的两种主要理论进行了比较。两种理论都很好地描述了 NP 扩散常数的C依赖性，但未能再现中间时间尺度的异质动力学。
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