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Temperature and Counterion Dependent Spin Crossover in a Hexaamineiron(II) Complex
European Journal of Inorganic Chemistry ( IF 2.2 ) Pub Date : 2021-09-10 , DOI: 10.1002/ejic.202100560 Blake Connolly 1 , Victor Brosius 1 , Nicole Mertes 1 , Caroline Demidova 1 , Jessica K Bilyj 1 , Mark J Riley 1 , Paul V. Bernhardt 2
European Journal of Inorganic Chemistry ( IF 2.2 ) Pub Date : 2021-09-10 , DOI: 10.1002/ejic.202100560 Blake Connolly 1 , Victor Brosius 1 , Nicole Mertes 1 , Caroline Demidova 1 , Jessica K Bilyj 1 , Mark J Riley 1 , Paul V. Bernhardt 2
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Based on previous results with [Fe(tame)2]Cl2.MeOH (tame=1,1,1-tris(aminomethyl)ethane), which exhibits temperature dependent spin crossover, we report a series of isostructural rhombohedral salts [Fe(tame)2]X2.MeOH (X=Br−, ClO4−, BF4−) and examine their temperature dependent structures. In the case of [Fe(tame)2]Br2.MeOH, temperature dependent single crystal Vis-NIR spectroscopy is reported as a complement to single crystal X-ray diffraction results. The [Fe(tame)2]Br2.MeOH compound does show spin crossover behaviour but at very low temperatures (<100 K) and the spin active complex cation could not be converted exclusively to its low spin form even at 12 K. This is significantly different to its relative [Fe(tame)2]Cl2.MeOH which is entirely low spin at 60 K. The isostructural [Fe(tame)2]X2.nMeOH (X=ClO4− (n=0.5) and BF4− (n=1)) compounds show no spin crossover at the temperatures examined and remain exclusively in their high spin form. Removal of the MeOH solvent leads to another isostructural compound [Fe(tame)2](ClO4)2, which shows a remarkable reversible loss of crystallinity below 200 K that could be restored by warming to temperatures above 200 K. The fluoride and trifluoromethanesulfonate salts of [Fe(tame)2]2+ crystallise in monoclinic lattices and show no spin crossover behaviour.
中文翻译：
六胺铁 (II) 配合物中的温度和反离子相关自旋交叉
基于先前使用 [Fe(tame) 2 ]Cl 2 .MeOH（tame=1,1,1-三（氨基甲基）乙烷）的结果，表现出温度依赖性自旋交叉，我们报告了一系列同构菱形盐 [Fe(驯服) 2 ]X 2 .MeOH (X=Br - , ClO 4 - , BF 4 - ) 并检查它们的温度依赖性结构。在 [Fe(tame) 2 ]Br 2 .MeOH 的情况下，温度相关的单晶 Vis-NIR 光谱被报告为对单晶 X 射线衍射结果的补充。[Fe(tame) 2 ]Br 2.MeOH 化合物确实表现出自旋交叉行为，但在非常低的温度 (<100 K) 下，自旋活性络合物阳离子即使在 12 K 下也不能完全转化为其低自旋形式。这与其相对的 [Fe(tame ) 2 ]Cl 2 .MeOH 在 60 K 时完全低自旋。同构 [Fe(tame) 2 ]X 2。n MeOH (X=ClO 4 - ( n =0.5) 和 BF 4 - ( n =1)) 化合物在所检查的温度下没有显示自旋交叉，并且仅保持其高自旋形式。除去 MeOH 溶剂会产生另一种同构化合物 [Fe(tame) 2 ](ClO4 ) 2，它显示出低于 200 K 的显着的可逆结晶度损失，可以通过加热到 200 K 以上的温度来恢复。 [Fe(tame) 2 ] 2+的氟化物和三氟甲磺酸盐在单斜晶格中结晶并且没有显示出自旋交叉行为。
更新日期：2021-10-08
中文翻译：
六胺铁 (II) 配合物中的温度和反离子相关自旋交叉
基于先前使用 [Fe(tame) 2 ]Cl 2 .MeOH（tame=1,1,1-三（氨基甲基）乙烷）的结果，表现出温度依赖性自旋交叉，我们报告了一系列同构菱形盐 [Fe(驯服) 2 ]X 2 .MeOH (X=Br - , ClO 4 - , BF 4 - ) 并检查它们的温度依赖性结构。在 [Fe(tame) 2 ]Br 2 .MeOH 的情况下，温度相关的单晶 Vis-NIR 光谱被报告为对单晶 X 射线衍射结果的补充。[Fe(tame) 2 ]Br 2.MeOH 化合物确实表现出自旋交叉行为，但在非常低的温度 (<100 K) 下，自旋活性络合物阳离子即使在 12 K 下也不能完全转化为其低自旋形式。这与其相对的 [Fe(tame ) 2 ]Cl 2 .MeOH 在 60 K 时完全低自旋。同构 [Fe(tame) 2 ]X 2。n MeOH (X=ClO 4 - ( n =0.5) 和 BF 4 - ( n =1)) 化合物在所检查的温度下没有显示自旋交叉，并且仅保持其高自旋形式。除去 MeOH 溶剂会产生另一种同构化合物 [Fe(tame) 2 ](ClO4 ) 2，它显示出低于 200 K 的显着的可逆结晶度损失，可以通过加热到 200 K 以上的温度来恢复。 [Fe(tame) 2 ] 2+的氟化物和三氟甲磺酸盐在单斜晶格中结晶并且没有显示出自旋交叉行为。
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