The magnetic properties of uranium nitride (UN) surfaces are not well understood experimentally or computationally but they have a significant effect on UN performance as a nuclear fuel. We investigated ferromagnetic (FM), antiferromagnetic (AFM), nonmagnetic (NM), and three hybrid magnetic structures of the most stable UN surface (100). To account for electron correlation and metastability, a U-ramp was performed to an effective Hubbard U-term of 2.0 eV. FM was found to be the most energetically favorable magnetic structure. Type 1 AFM slab was optimized to a new magnetic structure consisting of (100) planes with either all spin-up electrons, all spin-down electrons, or half spin-up and half spin-down electrons on uranium atoms. After OH adsorption to simulate corrosion initiation, the AFM, FM, and NM structures yield relatively similar bond lengths but varying bond angles, adsorption energies, and electronic profiles. Partial charge density maps show varying degradation mechanisms across magnetic structures. Electron localization function reveals more charge localized to AFM uranium atoms with spin-down electrons than uranium atoms with spin-up electrons. This leads to different properties depending on if an adsorbate interacts with a spin-up or spin-down terminated AFM surface. This work supports the physical accuracy of future computational studies toward corroborating with experiments and addressing UN fuel corrosion.

中文翻译：

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氮化铀（100）表面磁化处理的第一性原理及其对腐蚀引发的影响

氮化铀 (UN) 表面的磁性在实验或计算上都不是很清楚，但它们对 UN 作为核燃料的性能有显着影响。我们研究了最稳定的 UN 表面 (100) 的铁磁性 (FM)、反铁磁性 (AFM)、非磁性 (NM) 和三种混合磁性结构。为了说明电子相关性和亚稳态，对 2.0 eV 的有效哈伯德 U 项进行了 U 斜坡。发现 FM 是能量最有利的磁结构。1 型 AFM 板被优化为一种新的磁结构，该结构由 (100) 平面组成，铀原子上的电子要么全是自旋向上，要么是全自旋电子，或者半自旋向上和半自旋向下电子。在 OH 吸附模拟腐蚀开始后，AFM、FM、和 NM 结构产生相对相似的键长，但键角、吸附能和电子分布不同。部分电荷密度图显示了不同磁性结构的退化机制。电子定位函数显示，与具有自旋向上电子的铀原子相比，具有自旋向下电子的 AFM 铀原子具有更多的电荷。这会导致不同的性质，具体取决于吸附物是否与自旋或自旋终止的 AFM 表面相互作用。这项工作支持未来计算研究的物理准确性，以证实实验和解决联合国燃料腐蚀问题。电子定位函数显示，与具有自旋向上电子的铀原子相比，具有自旋向下电子的 AFM 铀原子具有更多的电荷。这会导致不同的性质，具体取决于吸附物是否与自旋或自旋终止的 AFM 表面相互作用。这项工作支持未来计算研究的物理准确性，以证实实验和解决联合国燃料腐蚀问题。电子定位函数显示，与具有自旋向上电子的铀原子相比，具有自旋向下电子的 AFM 铀原子具有更多的电荷。这会导致不同的性质，具体取决于吸附物是否与自旋或自旋终止的 AFM 表面相互作用。这项工作支持未来计算研究的物理准确性，以证实实验和解决联合国燃料腐蚀问题。