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Multiple Cuprous Centers Supported on a Titanium-Based Metal–Organic Framework Catalyze CO2 Hydrogenation to Ethylene
ACS Catalysis ( IF 11.3 ) Pub Date : 2021-09-07 , DOI: 10.1021/acscatal.1c01939 Lingzhen Zeng 1 , Yonghua Cao 1 , Zhe Li 1 , Yiheng Dai 1 , Yongke Wang 1 , Bing An 1 , Jingzheng Zhang 1 , Han Li 1 , Yang Zhou 1 , Wenbin Lin 2 , Cheng Wang 1
ACS Catalysis ( IF 11.3 ) Pub Date : 2021-09-07 , DOI: 10.1021/acscatal.1c01939 Lingzhen Zeng 1 , Yonghua Cao 1 , Zhe Li 1 , Yiheng Dai 1 , Yongke Wang 1 , Bing An 1 , Jingzheng Zhang 1 , Han Li 1 , Yang Zhou 1 , Wenbin Lin 2 , Cheng Wang 1
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Hydrogenation of carbon dioxide (CO2) to ethylene (C2H4) can be achieved in two routes via tandem reactions: (1) CO2 hydrogenation to methanol (CH3OH) followed by methanol-to-olefin conversion and (2) reverse water-gas shift reaction followed by Fischer–Tropsch synthesis. Here we present another tandem route for CO2-to-C2H4 conversion via (3) CO2 hydrogenation to ethanol (C2H5OH) followed by C2H5OH dehydration. Multiple cuprous (CuI) centers were loaded onto the Ti8(μ2-O)8(μ2-OH)4 secondary building units of a Ti-based metal–organic framework (MOF), MIL-125-NH2, via deprotonation and ion exchange of the μ2-OH groups. These multiple CuI centers catalyzed CO2 hydrogenation to C2H5OH, while the Ti2-μ2-O–M+ (M+ = H+, Li+) sites converted C2H5OH to C2H4. The MOF achieved CO2-to-C2H4 generation rates of up to 2598 μmol gCat–1 h–1 in supercritical CO2 (CO2 30 MPa, H2 5 MPa) at 85 °C and 514 μmol gCat–1 h–1 in the gas phase at 5 MPa (H2:CO2 = 3) and 100 °C, respectively. This work opens another path to selectively producing C2H4 via the hydrogenation of CO2.
中文翻译：
钛基金属-有机骨架负载的多个亚铜中心催化 CO2 加氢制乙烯
二氧化碳 (CO 2 )加氢生成乙烯 (C 2 H 4 ) 可以通过串联反应通过两种途径实现：(1) CO 2加氢生成甲醇 (CH 3 OH)，然后甲醇转化为烯烃和 (2 ) 逆水煤气变换反应，然后是费-托合成。这里我们提出了CO另一个串联路线2 -to-C 2 H ^ 4经由（3）CO转化率2加氢为乙醇（C 2 H ^ 5 OH），接着为C 2 ħ 5 OH脱水。将多个亚铜 (Cu I ) 中心加载到 Ti 8(μ 2 -O) 8 (μ 2 -OH) 4钛基金属有机骨架（MOF）MIL-125-NH 2 的二级构建单元，通过μ 2 -OH 基团的去质子化和离子交换。这些多个 Cu I中心催化 CO 2氢化为 C 2 H 5 OH，而 Ti 2 -μ 2 -O – M + (M + = H + , Li + ) 位点将 C 2 H 5 OH转化为 C 2 H 4. MOF在 85 °C 和 514 μmol g Cat 的超临界 CO 2 (CO 2 30 MPa, H 2 5 MPa) 中实现了高达 2598 μmol g Cat –1 h –1 的CO 2 -to-C 2 H 4生成率–1 h –1在气相中分别在 5 MPa (H 2 :CO 2 = 3) 和 100 °C 下进行。这项工作开辟了另一条通过 CO 2加氢选择性生产 C 2 H 4 的途径。
更新日期：2021-09-17
中文翻译：
钛基金属-有机骨架负载的多个亚铜中心催化 CO2 加氢制乙烯
二氧化碳 (CO 2 )加氢生成乙烯 (C 2 H 4 ) 可以通过串联反应通过两种途径实现：(1) CO 2加氢生成甲醇 (CH 3 OH)，然后甲醇转化为烯烃和 (2 ) 逆水煤气变换反应，然后是费-托合成。这里我们提出了CO另一个串联路线2 -to-C 2 H ^ 4经由（3）CO转化率2加氢为乙醇（C 2 H ^ 5 OH），接着为C 2 ħ 5 OH脱水。将多个亚铜 (Cu I ) 中心加载到 Ti 8(μ 2 -O) 8 (μ 2 -OH) 4钛基金属有机骨架（MOF）MIL-125-NH 2 的二级构建单元，通过μ 2 -OH 基团的去质子化和离子交换。这些多个 Cu I中心催化 CO 2氢化为 C 2 H 5 OH，而 Ti 2 -μ 2 -O – M + (M + = H + , Li + ) 位点将 C 2 H 5 OH转化为 C 2 H 4. MOF在 85 °C 和 514 μmol g Cat 的超临界 CO 2 (CO 2 30 MPa, H 2 5 MPa) 中实现了高达 2598 μmol g Cat –1 h –1 的CO 2 -to-C 2 H 4生成率–1 h –1在气相中分别在 5 MPa (H 2 :CO 2 = 3) 和 100 °C 下进行。这项工作开辟了另一条通过 CO 2加氢选择性生产 C 2 H 4 的途径。
京公网安备 11010802027423号