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Encapsulation of Pd Nanoparticles in Covalent Triazine Frameworks for Enhanced Photocatalytic CO2 Conversion
ACS Sustainable Chemistry & Engineering ( IF 7.1 ) Pub Date : 2021-09-05 , DOI: 10.1021/acssuschemeng.1c04176 Shien Guo 1 , Yuting Xiao 2 , Baojiang Jiang 3
ACS Sustainable Chemistry & Engineering ( IF 7.1 ) Pub Date : 2021-09-05 , DOI: 10.1021/acssuschemeng.1c04176 Shien Guo 1 , Yuting Xiao 2 , Baojiang Jiang 3
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Photoreduction of CO2 into solar fuels is an appealing solution to simultaneously mitigate environmental problems and energy crisis, but photocatalyst activity and product selectivity remain challenging. Herein, ultrafine Pd nanoparticles immobilized in an imine-linked covalent triazine framework (Pd@Imine-CTF) are successfully prepared via a wet-chemistry approach. The resultant Pd@Imine-CTF exhibits a highly porous structure, which exposes more active sites and promotes CO2 adsorption and diffusion for photocatalysis. The ultrasmall Pd nanoparticles are confined and stabilized because of the strong interaction between Pd and pyridinic nitrogen atoms within Imine-CTF, which is beneficial for boosting the charge carrier separation and providing ideal sites for CO2 reduction reactions. Under visible-light irradiation, Pd@Imine-CTF displays excellent photocatalytic performance toward CO2 reduction, yielding CO and CH4 with evolution rates of 85.3 and 21.1 μmol g–1 h–1, respectively, and with a remarkable selectivity of up to 91.8%. This work provides a new protocol for the rational design of CTF-based photocatalyst composites for efficient CO2 conversion.
中文翻译：
在共价三嗪框架中封装 Pd 纳米颗粒以增强光催化 CO2 转化
将 CO 2光还原为太阳能燃料是同时缓解环境问题和能源危机的有吸引力的解决方案，但光催化剂活性和产品选择性仍然具有挑战性。在此，通过湿化学方法成功制备了固定在亚胺连接的共价三嗪框架（Pd@Imine-CTF）中的超细钯纳米粒子。所得的 Pd@Imine-CTF 表现出高度多孔的结构，暴露出更多的活性位点并促进 CO 2吸附和扩散以进行光催化。由于亚胺-CTF 中 Pd 和吡啶氮原子之间的强相互作用，超小 Pd 纳米粒子被限制和稳定，这有利于促进电荷载流子分离并为 CO 2提供理想的位点还原反应。在可见光照射下，Pd@Imine-CTF对CO 2还原表现出优异的光催化性能，生成CO和CH 4的析出速率分别为85.3和21.1 μmol g –1 h –1，选择性高达91.8%。这项工作为合理设计基于 CTF 的光催化剂复合材料以实现有效的 CO 2转化提供了新的协议。
更新日期：2021-09-20
中文翻译：
在共价三嗪框架中封装 Pd 纳米颗粒以增强光催化 CO2 转化
将 CO 2光还原为太阳能燃料是同时缓解环境问题和能源危机的有吸引力的解决方案，但光催化剂活性和产品选择性仍然具有挑战性。在此，通过湿化学方法成功制备了固定在亚胺连接的共价三嗪框架（Pd@Imine-CTF）中的超细钯纳米粒子。所得的 Pd@Imine-CTF 表现出高度多孔的结构，暴露出更多的活性位点并促进 CO 2吸附和扩散以进行光催化。由于亚胺-CTF 中 Pd 和吡啶氮原子之间的强相互作用，超小 Pd 纳米粒子被限制和稳定，这有利于促进电荷载流子分离并为 CO 2提供理想的位点还原反应。在可见光照射下，Pd@Imine-CTF对CO 2还原表现出优异的光催化性能，生成CO和CH 4的析出速率分别为85.3和21.1 μmol g –1 h –1，选择性高达91.8%。这项工作为合理设计基于 CTF 的光催化剂复合材料以实现有效的 CO 2转化提供了新的协议。
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