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Size-Dependent Response of the Reductive Reactivity of Zerovalent Iron toward the Coexistence of Natural Organic Matter
ACS ES&T Engineering ( IF 7.4 ) Pub Date : 2021-09-06 , DOI: 10.1021/acsestengg.1c00246 Jia-Qi Chen 1 , Guannan Zhou 1 , Chuan-Shu He 1, 2 , Qi Li 1 , Yi-Ran Wang 1 , Yang Mu 1
ACS ES&T Engineering ( IF 7.4 ) Pub Date : 2021-09-06 , DOI: 10.1021/acsestengg.1c00246 Jia-Qi Chen 1 , Guannan Zhou 1 , Chuan-Shu He 1, 2 , Qi Li 1 , Yi-Ran Wang 1 , Yang Mu 1
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Although the existence of ubiquitous natural organic matter (NOM) exerts significant effects on the performance of zerovalent iron (ZVI), size-dependent response of the reactivity of ZVI toward NOM under both aerobic and anaerobic conditions has not been considered. In this study, the oxic removal and anoxic removal of the pollutant diatrizoate (DTA) by mechanochemically prepared ZVI of varying sizes in the presence of humic acid (HA), a typical NOM, were investigated comparatively. When oxygen was present, the effect of HA on DTA degradation transformed from promotion to inhibition as the particle size of ZVI decreased from microscale (mZVI) to nanoscale (nZVI). By contrast, in the absence of oxygen, HA always suppressed DTA removal regardless of ZVI size. Under aerobic conditions, HA complexed with Fe(III) (hydr)oxides and then detached from the mZVI surface, leading to the depassivation effect and promotion of atomic hydrogen (H*), while HA and HA–Fe(III) complexes coated the surface of nZVI with a relatively smaller size and suppressed the formation of H*. Under anaerobic conditions, adsorbed HA and associated HA–Fe(II) complexes covered the surfaces of mZVI and nZVI to different extents, resulting in the occupation of active sites and inhibiting generation of H*. This study provides an in-depth insight into the interaction between ZVI and NOM and may serve as theoretical guidance for the application of ZVI-based technologies.
中文翻译：
零价铁还原反应对天然有机物共存的大小依赖性响应
尽管无处不在的天然有机物 (NOM) 的存在对零价铁 (ZVI) 的性能产生显着影响，但尚未考虑在有氧和厌氧条件下 ZVI 对 NOM 反应性的大小依赖性响应。在这项研究中，比较研究了在腐植酸 (HA)（一种典型的 NOM）存在下，通过机械化学制备的不同尺寸的 ZVI 对污染物泛影 (DTA) 的好氧去除和缺氧去除。当存在氧气时，随着 ZVI 的粒径从微米级 (mZVI) 减小到纳米级 (nZVI)，HA 对 DTA 降解的影响从促进转变为抑制。相比之下，在没有氧气的情况下，无论 ZVI 大小如何，HA 总是抑制 DTA 去除。在有氧条件下，HA 与 Fe(III) (hydr)oxides 复合，然后从 mZVI 表面脱离，导致去钝化作用和促进原子氢 (H*)，而 HA 和 HA-Fe(III) 复合物在 nZVI 表面涂覆相对较小的尺寸并抑制了 H* 的形成。在厌氧条件下，吸附的HA和相关的HA-Fe(II)配合物不同程度地覆盖了mZVI和nZVI的表面，导致活性位点被占据并抑制了H*的产生。本研究深入了解 ZVI 和 NOM 之间的相互作用，可作为基于 ZVI 技术应用的理论指导。而 HA 和 HA-Fe(III) 复合物以相对较小的尺寸涂覆在 nZVI 表面并抑制了 H* 的形成。在厌氧条件下，吸附的 HA 和相关的 HA-Fe(II) 复合物不同程度地覆盖了 mZVI 和 nZVI 的表面，导致活性位点的占据并抑制了 H* 的产生。本研究深入了解 ZVI 和 NOM 之间的相互作用，可作为基于 ZVI 技术应用的理论指导。而 HA 和 HA-Fe(III) 复合物以相对较小的尺寸涂覆在 nZVI 表面并抑制了 H* 的形成。在厌氧条件下，吸附的 HA 和相关的 HA-Fe(II) 复合物不同程度地覆盖了 mZVI 和 nZVI 的表面，导致活性位点的占据并抑制了 H* 的产生。本研究深入了解 ZVI 和 NOM 之间的相互作用，可作为基于 ZVI 技术应用的理论指导。
更新日期：2021-11-12
中文翻译：
零价铁还原反应对天然有机物共存的大小依赖性响应
尽管无处不在的天然有机物 (NOM) 的存在对零价铁 (ZVI) 的性能产生显着影响，但尚未考虑在有氧和厌氧条件下 ZVI 对 NOM 反应性的大小依赖性响应。在这项研究中，比较研究了在腐植酸 (HA)（一种典型的 NOM）存在下，通过机械化学制备的不同尺寸的 ZVI 对污染物泛影 (DTA) 的好氧去除和缺氧去除。当存在氧气时，随着 ZVI 的粒径从微米级 (mZVI) 减小到纳米级 (nZVI)，HA 对 DTA 降解的影响从促进转变为抑制。相比之下，在没有氧气的情况下，无论 ZVI 大小如何，HA 总是抑制 DTA 去除。在有氧条件下，HA 与 Fe(III) (hydr)oxides 复合，然后从 mZVI 表面脱离，导致去钝化作用和促进原子氢 (H*)，而 HA 和 HA-Fe(III) 复合物在 nZVI 表面涂覆相对较小的尺寸并抑制了 H* 的形成。在厌氧条件下，吸附的HA和相关的HA-Fe(II)配合物不同程度地覆盖了mZVI和nZVI的表面，导致活性位点被占据并抑制了H*的产生。本研究深入了解 ZVI 和 NOM 之间的相互作用，可作为基于 ZVI 技术应用的理论指导。而 HA 和 HA-Fe(III) 复合物以相对较小的尺寸涂覆在 nZVI 表面并抑制了 H* 的形成。在厌氧条件下，吸附的 HA 和相关的 HA-Fe(II) 复合物不同程度地覆盖了 mZVI 和 nZVI 的表面，导致活性位点的占据并抑制了 H* 的产生。本研究深入了解 ZVI 和 NOM 之间的相互作用，可作为基于 ZVI 技术应用的理论指导。而 HA 和 HA-Fe(III) 复合物以相对较小的尺寸涂覆在 nZVI 表面并抑制了 H* 的形成。在厌氧条件下，吸附的 HA 和相关的 HA-Fe(II) 复合物不同程度地覆盖了 mZVI 和 nZVI 的表面，导致活性位点的占据并抑制了 H* 的产生。本研究深入了解 ZVI 和 NOM 之间的相互作用，可作为基于 ZVI 技术应用的理论指导。
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