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Distinct Oxygen Redox Activities in Li2MO3 (M = Mn, Ru, Ir)
ACS Energy Letters ( IF 19.3 ) Pub Date : 2021-09-03 , DOI: 10.1021/acsenergylett.1c01101 Zengqing Zhuo 1, 2 , Kehua Dai 2, 3 , Jinpeng Wu 2, 4, 5, 6 , Liang Zhang 2 , Nobumichi Tamura 2 , Yi-de Chuang 2 , Jun Feng 7 , Jinghua Guo 2 , Zhi-xun Shen 4, 5, 8 , Gao Liu 9 , Feng Pan 1 , Wanli Yang 2
ACS Energy Letters ( IF 19.3 ) Pub Date : 2021-09-03 , DOI: 10.1021/acsenergylett.1c01101 Zengqing Zhuo 1, 2 , Kehua Dai 2, 3 , Jinpeng Wu 2, 4, 5, 6 , Liang Zhang 2 , Nobumichi Tamura 2 , Yi-de Chuang 2 , Jun Feng 7 , Jinghua Guo 2 , Zhi-xun Shen 4, 5, 8 , Gao Liu 9 , Feng Pan 1 , Wanli Yang 2
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Li2MO3 (M = transition metal) systems are parent compounds of Li-rich materials and widely considered to offer oxygen redox for high-energy batteries. However, recent clarifications have revealed that, among the three representative Li2MO3 (M = Mn, Ru, Ir) compounds, no reversible oxygen redox takes place in the Mn and Ir systems. Here, we reevaluate the redox reactions in Li2RuO3 through advanced spectroscopy, which shows both Ru redox and highly reversible O redox (96% initial-cycle reversibility, 80% retained after 10 cycles, and 77% after 50 cycles). This is in sharp contrast with the Li2MnO3 and Li2IrO3 systems and concludes the three distinct oxygen behaviors in the Li2MO3 systems during charging: (i) only irreversible oxygen oxidation in Li2MnO3; (ii) reversible Ru and O redox in Li2RuO3; (iii) only cationic redox in Li2IrO3. This work suggests the critical role of transition metals and their coupling to oxygen for maintaining reversible oxygen redox activities for high-energy batteries.
中文翻译：
Li2MO3 中不同的氧氧化还原活性（M = Mn、Ru、Ir）
Li 2 MO 3 (M = 过渡金属) 系统是富锂材料的母体化合物，被广泛认为可以为高能电池提供氧氧化还原。然而，最近的澄清表明，在三种代表性的 Li 2 MO 3 (M = Mn, Ru, Ir) 化合物中，Mn 和 Ir 体系中没有发生可逆的氧氧化还原。在这里，我们通过先进的光谱学重新评估了 Li 2 RuO 3 中的氧化还原反应，显示了 Ru 氧化还原和高度可逆的 O 氧化还原（初始循环可逆性为 96%，10 个循环后保留 80%，50 个循环后保留 77%）。这与 Li 2 MnO 3和 Li 2形成鲜明对比IrO 3系统并总结了充电过程中Li 2 MO 3系统中三种不同的氧行为： (i) Li 2 MnO 3 中只有不可逆的氧氧化；(ii) Li 2 RuO 3 中的可逆Ru和O氧化还原；(iii) Li 2 IrO 3 中只有阳离子氧化还原。这项工作表明过渡金属及其与氧的偶联对于维持高能电池的可逆氧氧化还原活性的关键作用。
更新日期：2021-10-08
中文翻译：
Li2MO3 中不同的氧氧化还原活性（M = Mn、Ru、Ir）
Li 2 MO 3 (M = 过渡金属) 系统是富锂材料的母体化合物，被广泛认为可以为高能电池提供氧氧化还原。然而，最近的澄清表明，在三种代表性的 Li 2 MO 3 (M = Mn, Ru, Ir) 化合物中，Mn 和 Ir 体系中没有发生可逆的氧氧化还原。在这里，我们通过先进的光谱学重新评估了 Li 2 RuO 3 中的氧化还原反应，显示了 Ru 氧化还原和高度可逆的 O 氧化还原（初始循环可逆性为 96%，10 个循环后保留 80%，50 个循环后保留 77%）。这与 Li 2 MnO 3和 Li 2形成鲜明对比IrO 3系统并总结了充电过程中Li 2 MO 3系统中三种不同的氧行为： (i) Li 2 MnO 3 中只有不可逆的氧氧化；(ii) Li 2 RuO 3 中的可逆Ru和O氧化还原；(iii) Li 2 IrO 3 中只有阳离子氧化还原。这项工作表明过渡金属及其与氧的偶联对于维持高能电池的可逆氧氧化还原活性的关键作用。
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