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A two-fluid model for the formation of clusters close to a continuous or almost continuous transition
Rheologica Acta ( IF 2.3 ) Pub Date : 2021-09-02 , DOI: 10.1007/s00397-021-01296-y
Harald Pleiner 1 , Helmut R. Brand 1, 2
Affiliation  

Experiments have shown that spatial heterogeneities can arise when the glass transition in polymers as well as in a number of low molecular weight compounds is approached by lowering the temperature. This formation of “clusters” has been detected predominantly by small angle light scattering and ultrasmall angle x-ray scattering from the central peak on length scales up to about 200 nm and by mechanical measurements including, in particular, piezorheometry for length scales up to several microns. Here we use a macroscopic two-fluid model to study the formation of clusters observed by the various experimental techniques. As additional macroscopic variables, when compared to simple fluids, we use a transient strain field to incorporate transient positional order, along with the velocity difference and a relaxing concentration field for the two subsystems. We show that an external homogeneous shear, as it is applied in piezorheometry, can lead to the onset of spatial pattern formation. To address the issue of additional spectral weight under the central peak we investigate the coupling to all macroscopic variables. We find that there are additional static as well as dissipative contributions from both, transient positional order, as well as from concentration variations due to cluster formation, and additional reversible couplings from the velocity difference. We also briefly discuss the influence of transient orientational order. Finally, we point out that our description is more general, and could be applied above continuous or almost continuous transitions



中文翻译:

接近连续或几乎连续过渡的簇形成的双流体模型

实验表明,当通过降低温度来接近聚合物以及许多低分子量化合物中的玻璃化转变时,会出现空间异质性。这种“团簇”的形成主要是通过小角度光散射和来自中心峰的超小角度 X 射线散射在长达约 200 nm 的长度尺度上以及通过机械测量来检测的,特别是包括长度尺度高达几个的压力流变法。微米。在这里,我们使用宏观双流体模型来研究通过各种实验技术观察到的簇的形成。作为额外的宏观变量,与简单流体相比,我们使用瞬态应变场来合并瞬态位置顺序,以及两个子系统的速度差和松弛浓度场。我们表明,外部均匀剪切,因为它在压力流变学中应用,可以导致空间模式形成的开始。为了解决中心峰下额外光谱权重的问题,我们研究了与所有宏观变量的耦合。我们发现,瞬态位置顺序以及由于簇形成引起的浓度变化以及来自速度差异的额外可逆耦合,都有额外的静态和耗散贡献。我们还简要讨论了瞬态定向顺序的影响。最后,我们指出我们的描述更笼统,可以应用于连续或几乎连续的过渡 当它应用于压力流变学时,可以导致空间模式形成的开始。为了解决中心峰下额外光谱权重的问题,我们研究了与所有宏观变量的耦合。我们发现,瞬态位置顺序以及由于簇形成引起的浓度变化以及来自速度差异的额外可逆耦合都存在额外的静态和耗散贡献。我们还简要讨论了瞬态定向顺序的影响。最后,我们指出我们的描述更笼统,可以应用于连续或几乎连续的过渡 当它应用于压力流变学时,可以导致空间模式形成的开始。为了解决中心峰下额外光谱权重的问题,我们研究了与所有宏观变量的耦合。我们发现,瞬态位置顺序以及由于簇形成引起的浓度变化以及来自速度差异的额外可逆耦合都存在额外的静态和耗散贡献。我们还简要讨论了瞬态定向顺序的影响。最后,我们指出我们的描述更笼统,可以应用于连续或几乎连续的过渡 为了解决中心峰下额外光谱权重的问题,我们研究了与所有宏观变量的耦合。我们发现,瞬态位置顺序以及由于簇形成引起的浓度变化以及来自速度差异的额外可逆耦合,都有额外的静态和耗散贡献。我们还简要讨论了瞬态定向顺序的影响。最后,我们指出我们的描述更笼统,可以应用于连续或几乎连续的过渡 为了解决中心峰下额外光谱权重的问题,我们研究了与所有宏观变量的耦合。我们发现,瞬态位置顺序以及由于簇形成引起的浓度变化以及来自速度差异的额外可逆耦合,都有额外的静态和耗散贡献。我们还简要讨论了瞬态定向顺序的影响。最后,我们指出我们的描述更笼统,可以应用于连续或几乎连续的过渡 以及来自速度差的额外可逆耦合。我们还简要讨论了瞬态定向顺序的影响。最后,我们指出我们的描述更笼统,可以应用于连续或几乎连续的过渡 以及来自速度差的额外可逆耦合。我们还简要讨论了瞬态定向顺序的影响。最后,我们指出我们的描述更笼统,可以应用于连续或几乎连续的过渡

更新日期:2021-09-03
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