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Cooperative Sites in Fully Exposed Pd Clusters for Low-Temperature Direct Dehydrogenation Reaction
ACS Catalysis ( IF 11.3 ) Pub Date : 2021-09-01 , DOI: 10.1021/acscatal.1c01503 Linlin Wang 1, 2 , Jiangyong Diao 2 , Mi Peng 3 , Yunlei Chen 4 , Xiangbin Cai 5 , Yuchen Deng 3 , Fei Huang 2 , Xuetao Qin 3 , Dequan Xiao 6 , Zheng Jiang 7 , Ning Wang 5 , Ting Sun 1 , Xiaodong Wen 4 , Hongyang Liu 2 , Ding Ma 3
ACS Catalysis ( IF 11.3 ) Pub Date : 2021-09-01 , DOI: 10.1021/acscatal.1c01503 Linlin Wang 1, 2 , Jiangyong Diao 2 , Mi Peng 3 , Yunlei Chen 4 , Xiangbin Cai 5 , Yuchen Deng 3 , Fei Huang 2 , Xuetao Qin 3 , Dequan Xiao 6 , Zheng Jiang 7 , Ning Wang 5 , Ting Sun 1 , Xiaodong Wen 4 , Hongyang Liu 2 , Ding Ma 3
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Direct dehydrogenation of alkanes is of great interest but presents a significant challenge in activating C–H bond at a low temperature. Here, we report fully exposed Pd clusters consisting of an average of three Pd atoms on a hybrid nanodiamond-graphene support (denoted as Pd3/ND@G) for low-temperature dehydrogenation of ethylbenzene to styrene. The obtained fully exposed and atomically dispersed Pd clusters exhibit good catalytic performance (328 mmol gPd–1 h–1 ethylbenzene conversion rate and >99% styrene selectivity) and much enhanced stability under oxygen-free conditions at 350 °C, compared with the previously reported catalysts. The synergetic interaction between adjacent Pd atoms in each cluster evidenced by density functional theory (DFT) calculations guarantees effective activation of C–H bond on ethyl in ethylbenzene and easy desorption of styrene, which is the key for the higher activity than typical Pd single atom and Pd nanoparticle catalysts. The present method for precise control of fully exposed Pd clusters paves a new way for designing direct dehydrogenation catalyst at the atomic scale.
中文翻译：
用于低温直接脱氢反应的完全暴露 Pd 簇中的协同位点
烷烃的直接脱氢引起了极大的兴趣，但在低温下激活 C-H 键方面存在重大挑战。在这里，我们报告了完全暴露的 Pd 簇，由平均三个 Pd 原子组成，位于混合纳米金刚石-石墨烯载体（表示为 Pd 3 /ND@G）上，用于乙苯低温脱氢生成苯乙烯。获得的完全暴露和原子分散的 Pd 簇表现出良好的催化性能 (328 mmol g Pd –1 h –1乙苯转化率和>99% 的苯乙烯选择性）以及在 350°C 无氧条件下的稳定性，与之前报道的催化剂相比。密度泛函理论 (DFT) 计算证明，每个簇中相邻 Pd 原子之间的协同相互作用保证了乙苯中乙基上 C-H 键的有效活化和苯乙烯的容易解吸，这是比典型 Pd 单原子具有更高活性的关键和 Pd 纳米颗粒催化剂。目前精确控制完全暴露的 Pd 簇的方法为设计原子尺度的直接脱氢催化剂铺平了道路。
更新日期：2021-09-17
中文翻译：
用于低温直接脱氢反应的完全暴露 Pd 簇中的协同位点
烷烃的直接脱氢引起了极大的兴趣，但在低温下激活 C-H 键方面存在重大挑战。在这里，我们报告了完全暴露的 Pd 簇，由平均三个 Pd 原子组成，位于混合纳米金刚石-石墨烯载体（表示为 Pd 3 /ND@G）上，用于乙苯低温脱氢生成苯乙烯。获得的完全暴露和原子分散的 Pd 簇表现出良好的催化性能 (328 mmol g Pd –1 h –1乙苯转化率和>99% 的苯乙烯选择性）以及在 350°C 无氧条件下的稳定性，与之前报道的催化剂相比。密度泛函理论 (DFT) 计算证明，每个簇中相邻 Pd 原子之间的协同相互作用保证了乙苯中乙基上 C-H 键的有效活化和苯乙烯的容易解吸，这是比典型 Pd 单原子具有更高活性的关键和 Pd 纳米颗粒催化剂。目前精确控制完全暴露的 Pd 簇的方法为设计原子尺度的直接脱氢催化剂铺平了道路。
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