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Electronic Tuning of SnS2 Nanosheets by Hydrogen Incorporation for Efficient CO2 Electroreduction
Nano Letters ( IF 9.6 ) Pub Date : 2021-08-30 , DOI: 10.1021/acs.nanolett.1c02757 An Zhang 1 , Yongxiang Liang 1 , Huiping Li 2 , Shilong Wang 1 , Qixuan Chang 1 , Kaiyue Peng 1 , Zhigang Geng 1 , Jie Zeng 1
Nano Letters ( IF 9.6 ) Pub Date : 2021-08-30 , DOI: 10.1021/acs.nanolett.1c02757 An Zhang 1 , Yongxiang Liang 1 , Huiping Li 2 , Shilong Wang 1 , Qixuan Chang 1 , Kaiyue Peng 1 , Zhigang Geng 1 , Jie Zeng 1
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Surface functionalization with atoms serves as an important strategy to modulate the catalytic activities of low-dimensional nanomaterials. Herein, we developed a facile hydrogen incorporation strategy for improving the catalytic activities of SnS2 nanosheets toward CO2 electroreduction. Compared with SnS2 nanosheets, the hydrogen-incorporated SnS2 (denoted as H-SnS2) nanosheets exhibited high current density and Faradaic efficiency (FE) for formate. At −0.9 V vs RHE, H-SnS2 nanosheets displayed a maximum FE of 93% for carbonaceous product, which rivals the activities of most Sn-based catalysts in CO2 electroreduction. Mechanistic studies disclosed that the incorporation of surface hydrogen induced the electron injection into the structures of H-SnS2 nanosheets, which largely facilitates the process of CO2 activation. Density functional theory (DFT) calculations further revealed that hydrogen incorporation decreased the energy barrier for the formation of HCOO* intermediates, thus contributing to the CO2-to-formate conversion on H-SnS2 nanosheets.
中文翻译：
通过掺氢对 SnS2 纳米片进行电子调谐以实现有效的 CO2 电还原
原子表面功能化是调节低维纳米材料催化活性的重要策略。在此，我们开发了一种简便的氢掺入策略，用于提高 SnS 2纳米片对 CO 2电还原的催化活性。与SnS 2纳米片相比，掺氢的SnS 2（表示为H-SnS 2）纳米片对甲酸盐表现出高电流密度和法拉第效率（FE）。在 -0.9 V vs RHE 时，H-SnS 2纳米片的碳质产物的最大 FE 为 93%，可与大多数 Sn 基催化剂在 CO 2 中的活性相媲美电还原。机理研究表明，表面氢的引入诱导了电子注入到 H-SnS 2纳米片的结构中，这在很大程度上促进了 CO 2 的活化过程。密度泛函理论 (DFT) 计算进一步表明，氢的结合降低了形成 HCOO* 中间体的能垒，从而有助于H-SnS 2纳米片上的 CO 2到甲酸盐的转化。
更新日期：2021-09-22
中文翻译：
通过掺氢对 SnS2 纳米片进行电子调谐以实现有效的 CO2 电还原
原子表面功能化是调节低维纳米材料催化活性的重要策略。在此，我们开发了一种简便的氢掺入策略，用于提高 SnS 2纳米片对 CO 2电还原的催化活性。与SnS 2纳米片相比，掺氢的SnS 2（表示为H-SnS 2）纳米片对甲酸盐表现出高电流密度和法拉第效率（FE）。在 -0.9 V vs RHE 时，H-SnS 2纳米片的碳质产物的最大 FE 为 93%，可与大多数 Sn 基催化剂在 CO 2 中的活性相媲美电还原。机理研究表明，表面氢的引入诱导了电子注入到 H-SnS 2纳米片的结构中，这在很大程度上促进了 CO 2 的活化过程。密度泛函理论 (DFT) 计算进一步表明，氢的结合降低了形成 HCOO* 中间体的能垒，从而有助于H-SnS 2纳米片上的 CO 2到甲酸盐的转化。
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