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One-pot transformation of furfural into γ-valerolactone catalyzed by a hierarchical Hf-Al-USY zeolite with balanced Lewis and Brønsted acid sites
Sustainable Energy & Fuels ( IF 5.0 ) Pub Date : 2021-08-12 , DOI: 10.1039/d1se00942g Bo Tang 1 , Shuang Li 1 , Wei-Chao Song 1 , Yan Li 1 , En-Cui Yang 1
Sustainable Energy & Fuels ( IF 5.0 ) Pub Date : 2021-08-12 , DOI: 10.1039/d1se00942g Bo Tang 1 , Shuang Li 1 , Wei-Chao Song 1 , Yan Li 1 , En-Cui Yang 1
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The upgrading of furfural to high value-added chemicals is currently an attractive and challenging route in biorefineries. Herein, a hierarchically structured bifunctional Hf-Al-USY zeolite with balanced Brønsted and Lewis acid sites has been developed as a robust catalyst for the one-pot conversion of furfural (FA) to γ-valerolactone (GVL). The Hf-Al-USY zeolite was fabricated through a two-step post-synthesis procedure consisting of precisely controlled dealumination of parent H-USY and incorporation of framework Hf sites. Intensive characterization results from XRD, TEM, UV-vis, XPS, DRIFT and FTIR spectroscopy of pyridine adsorption verified the coexistence of Brønsted and Lewis acid sites within the single Hf-Al-USY zeolite. Due to the synergistic effect of the hydrolytic ring-opening reaction (by Brønsted acidity from the Al sites) and H-transfer hydrogenation reaction (by Lewis acidity from the Hf sites) as well as improved mass transfer (by the dealumination-induced hierarchical structure), the as-synthesized Hf-Al-USY demonstrated remarkably high performance in the one-pot production of GVL from FA. In recycling experiments, the Hf-Al-USY zeolite showed good recyclability upon a thermal calcination treatment. In addition, a possible reaction pathway was proposed for the one-pot conversion of FA to GVL.
中文翻译：
具有平衡的路易斯和布朗斯台德酸位点的分级 Hf-Al-USY 沸石催化糠醛一锅法转化为 γ-戊内酯
目前，将糠醛升级为高附加值化学品是生物精炼厂中一条有吸引力且具有挑战性的路线。在此，已开发出一种具有平衡的布朗斯特和路易斯酸位点的分级结构双功能 Hf-Al-USY 沸石，作为糠醛 (FA) 一锅法转化为 γ-戊内酯 (GVL) 的强大催化剂。Hf-Al-USY 沸石是通过两步合成后程序制造的，包括精确控制母体 H-USY 的脱铝和框架 Hf 位点的掺入。吡啶吸附的 XRD、TEM、UV-vis、XPS、DRIFT 和 FTIR 光谱的深入表征结果证实了单个 Hf-Al-USY 沸石中的 Brønsted 和 Lewis 酸位点共存。由于水解开环反应（通过 Al 位点的 Brønsted 酸度）和 H-转移氢化反应（通过 Hf 位点的路易斯酸度）以及改进的传质（通过脱铝诱导的分级结构）的协同作用)，合成的 Hf-Al-USY 在从 FA 一锅法生产 GVL 中表现出非常高的性能。在回收实验中，Hf-Al-USY 沸石在经过热煅烧处理后表现出良好的可回收性。此外，还提出了将 FA 一锅法转化为 GVL 的可能反应途径。在回收实验中，Hf-Al-USY 沸石在经过热煅烧处理后表现出良好的可回收性。此外，还提出了将 FA 一锅法转化为 GVL 的可能反应途径。在回收实验中，Hf-Al-USY 沸石在经过热煅烧处理后表现出良好的可回收性。此外，还提出了将 FA 一锅法转化为 GVL 的可能反应途径。
更新日期：2021-08-24
中文翻译：
具有平衡的路易斯和布朗斯台德酸位点的分级 Hf-Al-USY 沸石催化糠醛一锅法转化为 γ-戊内酯
目前，将糠醛升级为高附加值化学品是生物精炼厂中一条有吸引力且具有挑战性的路线。在此，已开发出一种具有平衡的布朗斯特和路易斯酸位点的分级结构双功能 Hf-Al-USY 沸石，作为糠醛 (FA) 一锅法转化为 γ-戊内酯 (GVL) 的强大催化剂。Hf-Al-USY 沸石是通过两步合成后程序制造的，包括精确控制母体 H-USY 的脱铝和框架 Hf 位点的掺入。吡啶吸附的 XRD、TEM、UV-vis、XPS、DRIFT 和 FTIR 光谱的深入表征结果证实了单个 Hf-Al-USY 沸石中的 Brønsted 和 Lewis 酸位点共存。由于水解开环反应（通过 Al 位点的 Brønsted 酸度）和 H-转移氢化反应（通过 Hf 位点的路易斯酸度）以及改进的传质（通过脱铝诱导的分级结构）的协同作用)，合成的 Hf-Al-USY 在从 FA 一锅法生产 GVL 中表现出非常高的性能。在回收实验中，Hf-Al-USY 沸石在经过热煅烧处理后表现出良好的可回收性。此外，还提出了将 FA 一锅法转化为 GVL 的可能反应途径。在回收实验中，Hf-Al-USY 沸石在经过热煅烧处理后表现出良好的可回收性。此外，还提出了将 FA 一锅法转化为 GVL 的可能反应途径。在回收实验中，Hf-Al-USY 沸石在经过热煅烧处理后表现出良好的可回收性。此外，还提出了将 FA 一锅法转化为 GVL 的可能反应途径。
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