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Capturing Metastable Oxide Semiconductors for Applications in Solar Energy Conversion
Accounts of Chemical Research ( IF 16.4 ) Pub Date : 2021-08-04 , DOI: 10.1021/acs.accounts.1c00210 Paul A Maggard 1
Accounts of Chemical Research ( IF 16.4 ) Pub Date : 2021-08-04 , DOI: 10.1021/acs.accounts.1c00210 Paul A Maggard 1
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Many small bandgap semiconductors have been discovered or predicted to exist beyond the edges of stability, that is, accessible only as metastable solids that are thermodynamically unstable. In many cases, these metastable semiconductors have been revealed to have technologically promising properties for solar energy conversion, such as in photocatalysis or in photovoltaics. This Account presents a review of research results selected from my group and others in recent years on these semiconductors. Notably, these include the chemical systems of mixed-metal oxides (i.e., M′MOx; M = Ti(IV), Nb(V), or Ta(V) cation; M′ = Ag(I), Cu(I), Sn(II), Pb(II), or Bi(III) cation), which have diverse structure types and compositions. High photocatalytic activities have been found for the light-driven reduction or oxidation of water as p- or n-type photoelectrodes, respectively, or as suspended powders in aqueous solutions. These have exhibited new combinations of favorable semiconductor properties, such as deep visible-light absorption, near-optimal band edge energies, defect tolerance, and functional carrier mobilities and charge separation. As described herein, this set of properties is inextricably linked to their metastable nature, that is, the crystalline structures and compositions needed for these characteristics lead naturally to thermodynamic instabilities.
中文翻译：
捕获亚稳态氧化物半导体用于太阳能转换应用
许多小带隙半导体已被发现或预测存在超出稳定性的边缘，也就是说，只能以热力学不稳定的亚稳态固体的形式存在。在许多情况下，这些亚稳态半导体已被证明在太阳能转换方面具有技术前景，例如在光催化或光伏发电中。本报告回顾了我的团队和其他人近年来在这些半导体方面的研究成果。值得注意的是，这些包括混合金属氧化物的化学体系（即，M'MO x ；M = Ti(IV)、Nb(V) 或 Ta(V) 阳离子；M' = Ag(I)、Cu(I) )、Sn(II)、Pb(II) 或 Bi(III) 阳离子），它们具有不同的结构类型和组成。已发现分别作为 p 型或 n 型光电极或作为水溶液中的悬浮粉末对水进行光驱动还原或氧化的高光催化活性。它们展示了有利的半导体特性的新组合，例如深度可见光吸收、接近最佳的带边能量、缺陷容限以及功能载流子迁移率和电荷分离。如本文所述，这组性质与其亚稳态本质有着千丝万缕的联系，即，这些特性所需的晶体结构和组成自然地导致热力学不稳定性。
更新日期：2021-08-17
中文翻译：
捕获亚稳态氧化物半导体用于太阳能转换应用
许多小带隙半导体已被发现或预测存在超出稳定性的边缘，也就是说，只能以热力学不稳定的亚稳态固体的形式存在。在许多情况下，这些亚稳态半导体已被证明在太阳能转换方面具有技术前景，例如在光催化或光伏发电中。本报告回顾了我的团队和其他人近年来在这些半导体方面的研究成果。值得注意的是，这些包括混合金属氧化物的化学体系（即，M'MO x ；M = Ti(IV)、Nb(V) 或 Ta(V) 阳离子；M' = Ag(I)、Cu(I) )、Sn(II)、Pb(II) 或 Bi(III) 阳离子），它们具有不同的结构类型和组成。已发现分别作为 p 型或 n 型光电极或作为水溶液中的悬浮粉末对水进行光驱动还原或氧化的高光催化活性。它们展示了有利的半导体特性的新组合，例如深度可见光吸收、接近最佳的带边能量、缺陷容限以及功能载流子迁移率和电荷分离。如本文所述，这组性质与其亚稳态本质有着千丝万缕的联系，即，这些特性所需的晶体结构和组成自然地导致热力学不稳定性。
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