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A Congruent-Melting Mid-Infrared Nonlinear Optical Vanadate Exhibiting Strong Second-Harmonic Generation
Angewandte Chemie International Edition ( IF 16.1 ) Pub Date : 2021-08-04 , DOI: 10.1002/anie.202108886 Chao Wu 1 , Xingxing Jiang 2 , Lin Lin 1 , Yilei Hu 1 , Tianhui Wu 1 , Zheshuai Lin 2 , Zhipeng Huang 1 , Mark G Humphrey 3 , Chi Zhang 1
Angewandte Chemie International Edition ( IF 16.1 ) Pub Date : 2021-08-04 , DOI: 10.1002/anie.202108886 Chao Wu 1 , Xingxing Jiang 2 , Lin Lin 1 , Yilei Hu 1 , Tianhui Wu 1 , Zheshuai Lin 2 , Zhipeng Huang 1 , Mark G Humphrey 3 , Chi Zhang 1
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Study of mid-infrared (mid-IR) nonlinear optical (NLO) materials is hindered by the competing requirements of optimized second-harmonic generation (SHG) coefficient dij and laser-induced damage threshold (LIDT) as well as the harsh synthetic conditions. Herein, we report facile hydrothermal synthesis of a polar NLO vanadate Cs4V8O22 (CVO) featuring a quasi-rigid honeycomb-layered structure with [VO4] and [VO5] polyhedra aligned parallel. CVO possesses a wide IR-transparent window, high LIDT, and congruent-melting behavior. It has very strong phase-matchable SHG intensities in metal vanadate family (12.0 × KDP @ 1064 nm and 2.2 × AGS @ 2100 nm). First-principles calculations suggest that the exceptional SHG responses of CVO largely originate from virtual electronic transitions within [V4O11]∞ layer; the excellent optical transmittance of CVO arises from the special characteristics of vibrational phonons resulting from the layered structure.
中文翻译：
具有强二次谐波产生的全等熔融中红外非线性光学钒酸盐
优化二次谐波产生 (SHG) 系数 d ij和激光诱导损伤阈值 (LIDT)的竞争要求以及苛刻的合成条件阻碍了中红外 (mid-IR) 非线性光学 (NLO) 材料的研究. 在此，我们报告了一种极性 NLO 钒酸盐 Cs 4 V 8 O 22 (CVO) 的简便水热合成，其特征是具有 [VO 4 ] 和 [VO 5] 平行排列的多面体。CVO 具有宽的 IR 透明窗口、高 LIDT 和全等熔化行为。它在金属钒酸盐系列中具有非常强的相位匹配 SHG 强度（12.0 × KDP @ 1064 nm 和 2.2 × AGS @ 2100 nm）。第一性原理计算表明，CVO 的特殊倍频响应主要源于 [V 4 O 11 ] ∞层内的虚拟电子跃迁；CVO 优异的光学透射率源于层状结构产生的振动声子的特殊特性。
更新日期：2021-09-27
中文翻译：
具有强二次谐波产生的全等熔融中红外非线性光学钒酸盐
优化二次谐波产生 (SHG) 系数 d ij和激光诱导损伤阈值 (LIDT)的竞争要求以及苛刻的合成条件阻碍了中红外 (mid-IR) 非线性光学 (NLO) 材料的研究. 在此，我们报告了一种极性 NLO 钒酸盐 Cs 4 V 8 O 22 (CVO) 的简便水热合成，其特征是具有 [VO 4 ] 和 [VO 5] 平行排列的多面体。CVO 具有宽的 IR 透明窗口、高 LIDT 和全等熔化行为。它在金属钒酸盐系列中具有非常强的相位匹配 SHG 强度（12.0 × KDP @ 1064 nm 和 2.2 × AGS @ 2100 nm）。第一性原理计算表明，CVO 的特殊倍频响应主要源于 [V 4 O 11 ] ∞层内的虚拟电子跃迁；CVO 优异的光学透射率源于层状结构产生的振动声子的特殊特性。
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